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摘要： 采用超高效液相色谱-串联质谱仪(HPLC-MS/MS)分析了南京雪水中的13种有机磷酸酯阻燃剂(Organophosphate esters,OPEs),研究了其浓度水平及污染特征,利用主成分分析阐述了OPEs可能的来源,并评估了其健康风险.结果表明,雪水中共检出11种OPEs,11种检出OPEs总浓度水平范围为229.1~1175.0ng/L,平均浓度为746.0ng/L,其中∑11OPEs的最大值区域为商业区和住宅区密集的马群,最小值区域为城郊的化工园区.磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(Tris(1,3-dichloropropyl)phosphate,TDCPP)和磷酸三(2-丁氧基乙基)酯(Tris(2-butoxyethyl)phosphate,TBEP)是雪水中主要的OPEs污染单体,两者的贡献率分别为26.6%、20.4%.主成分分析表明雪水中TBEP与磷酸三(2-氯异丙基)酯(Tris(1-chloro-2-propyl)phosphate,TCPP)、磷酸三甲酯(TriMethyl Phosphate,TMP)与磷酸三乙酯(Triethyl phosphate,TEP)两两之间可能存在共同的来源,大气的远距离迁移和干湿沉降可能是雪水中附着OPEs的重要原因.不同人群通过饮水摄入11种OPEs的日均暴露量范围为26.6~39.0ng/(kg·d),通过饮水摄入的OPEs的非致癌风险和致癌风险均低于理论风险值,研究区内雪水中OPEs所致人体健康风险处于较低水平.
关键词: 有机磷酸酯阻燃剂(OPEs) ；雪水 ；南京 ；非致癌风险 ；致癌风险
被引量
19
摘要： 为调查新生产乘用车内空气中挥发性有机物的含量、时间变化趋势以及致癌风险,2017—2020年在环境舱中采集了48辆新车在常温、高温和通风3种模式下的车内空气样品。结果显示,新车空气中苯系物(苯、甲苯、乙苯、对二甲苯、间二甲苯、邻二甲苯和苯乙烯之和)的质量浓度中值在常温、高温和通风模式下分别为101、335、55.8μg/m^(3);醛类物质(甲醛、乙醛和丙烯醛之和)的质量浓度中值分别为103、446、30.0μg/m^(3)。常温模式下的乙醛及高温模式下的甲醛和乙醛超出国家标准限值的比例较高,超标比例分别为77.1%、81.3%和89.6%。2017—2020年国内生产的新乘用车,车内空气中的苯系物和醛类组分在3种模式下不同年份间基本无显著性差异。致癌风险评估结果显示,车内空气中苯的致癌风险可接受,甲醛的致癌风险在部分车型中较高。
关键词: 车内空气 ；挥发性有机物 ；时间变化趋势 ；致癌风险
被引量
7
摘要： 目的 调查安徽省薄壳山核桃主产区产地土壤和果实中有机磷阻燃剂(organophosphorus flame retardants,OPFRs)的污染情况,并对生态风险和人体健康风险进行评估。方法 采集薄壳山核桃产地土壤和果实样品各15份,分析14种OPFRs的污染特征,采用风险熵值法(risk quotient,RQ)对土壤进行生态风险评价,利用健康风险评估模型对人体摄入果实进行健康风险评估。结果 薄壳山核桃产地土壤中OPFRs浓度范围为162.33~394.48μg/kg,平均值为305.83μg/kg,磷酸三辛酯[tris(2-ethylhexyl)phosphate,TEHP]检出浓度最高,为52.62μg/kg;果实中OPFRs浓度范围为127.57~310.81μg/kg,平均值为223.93μg/kg,TEHP检出浓度最高,平均值为46.82μg/kg。11种OPFRs生态风险值(risk quotient,RQ)范围为3.50×10–5~0.47,磷酸三(1,3-二氯异丙基)酯[tris(1,3-dichloro-2-propyl) phosphate,TDCIPP]、磷酸三苯酯(triphenyl phosphate,TPh P)、2-乙基己基二苯基磷酸酯(2-ethylhexyl diphenyl phosphate,EHDPP)的RQ值在0.1和1.0之间,其余RQ值均小于0.1。薄壳山核桃果实人体摄入健康风险儿童和成人危险商数(hazard quotient,HQ)值均小于0.1,TBEP在儿童和成人中摄入风险较高,成人HQ值略高于儿童。结论 安徽省薄壳山核桃部分产地土壤中OPFRs存在一定的生态风险,果实中的OPFRs残留对人体健康风险可以忽略,为新型污染物在薄壳山核桃产地土壤和果实中的安全评估提供了依据。
关键词: 薄壳山核桃 ；土壤 ；安徽省 ；有机磷阻燃剂 ；风险评估
被引量
1
摘要： 有机磷阻燃剂（OPFRs）作为一类添加型的新型阻燃剂,被广泛用于建筑材料、电子产品、家装饰品和纺织品,因此在密闭的室内环境中普遍存在。鉴于其存在潜在的健康风险,OPFRs已成为环境领域新一轮的研究热点。本研究主要探究上海市高校（教室、研究生办公室、宿舍和图书馆,以上海第二工业大学为代表）、办公楼、公共场所（商场、街边商铺和地铁站）和家庭等9种不同微环境室内灰尘和总悬浮颗粒物（TSP）中10种OPFRs的污染特征、来源以及对不同人群的健康风险,研究结果为进一步认识室内环境中OPFRs污染状况和潜在风险提供了理论基础和科学依据。
（1）上海市室内灰尘中OPFRs的总含量范围为568—1.62×10～5ng·g-1。研究生办公室灰尘中OPFRs的含量最高为5.31×10～4ng·g-1,其次为办公楼和图书馆分别为1.56×10～4ng·g-1和1.31×10～4ng·g-1,均比其他6类微环境高1—2个数量级。办公楼室内灰尘中以Alkyl-OPFRs为主,TEHP为主要污染物体,平均含量为1.24×10～4ng·g-1,占比为79.0%;其余8类微环境灰尘中以Cl-OPFRs为主,TCIPP为主要污染物,平均含量范围为127—3.48×10～4ng·g-1,占比范围为24.6%—100%。
（2）上海市室内TSP中OPFRs的总含量范围在1521—2.00×10～5pg·m-3。研究生办公室TSP中OPFRs的含量最高为1.11×10～5pg·m-3,比其他微环境高1—2个数量级。5类微环境室内TSP中均以Cl-OPFRs为主,其中TCEP是教室的主要污染物,平均含量为916pg·m-3,占比为32.0%;其他微环境中的主要污染物均为TCIPP,平均含量范围为5873—1.05×10～5pg·m-3,占比范围为50.6%—94.2%。
（3）上海市室内灰尘和TSP的来源包括周边土壤侵蚀和大气颗粒物沉降的自然源矿物颗粒,以及建筑施工、道路磨损、烹饪、吸烟和燃煤飞灰等人为源颗粒。灰尘的形貌特征主要为不规则块状颗粒物、不规则蜂窝状颗粒物和光滑球形颗粒物;TSP的形貌特征主要为不规则团聚状和簇状、块状颗粒聚合物以及光滑球形颗粒。分析了不同微环境室内灰尘和TSP中OPFRs的潜在来源,各提取了5个主成分（PC1—PC5）,分别占总方差的80.9%和75.7%,综合来看,室内环境中OPFRs可能源自家装建材、塑料制品、纺织品、电子设备和PUF等产品的释放。
（4）采用US EPA推荐的人体暴露模型,结合中国人群的暴露参数进行暴露风险评估。不同职业人群室内灰尘中OPFRs日均暴露量范围为1.32—23.85ng·kg-1·d-1,其中高校研究生的日均暴露量比其他职业人群高一个数量级。手口摄入是不同职业人群摄入灰尘中OPFRs的主要暴露途径,但是不同职业人群的主要暴露源存在差异,生活环境室内灰尘是高校本科生和商场工作人员的主要暴露源;而工作/学习环境灰尘是高校研究生、图书馆工作人员和街边商铺工作人员的主要暴露源。重点区域不同人群室内灰尘和TSP中OPFRs日均暴露量范围为4.10—62.91ng·kg-1·d-1,研究生办公室日均暴露量最高,其次为图书馆,均比其他室内环境高1个数量级。手口摄入是教室、研究生办公室和图书馆人群摄入室内环境中OPFRs的主要暴露途径,而呼吸吸入是小区家庭和宿舍人群最主要的暴露方式。不同职业人群的非致癌风险和致癌风险分别为9.02×10-5—2.39×10-3和1.44×10-9—1.17×10-8,重点区域不同人群的非致癌风险和致癌风险分别为3.13×10-4—6.39×10-3和5.78×10-9—6.53×10-8,均在可接受范围内。
关键词: 有机磷阻燃剂 ；灰尘 ；总悬浮颗粒物 ；污染特征 ；健康风险评价
摘要： 有机磷阻燃剂(Organophosphorus Flame Retardants,缩写 OPFRs)是一种新兴污染物,多种单体已被证实具有致癌性、生殖毒性、神经毒性、溶血效应,存在于环境中会对人体健康造成危害。多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,缩写PAHs)属于典型有机污染物,其造成的危害已成为一个受全球关注的环境问题。浙江位于长江经济带南翼,与江苏、上海、安徽组成的长江三角洲城市群已成为国际六大城市群之一。工业化、城市化水平的不断提高,人口规模的不断扩大,必然导致该地区出现有机污染。土壤是万物之根本,土壤环境关乎人类健康。在此背景之下,研究土壤污染物对生态环境和人体健康的危害具有极强的现实意义。本论文以浙江省为研究区域,初步研究了土壤中有机磷阻燃剂和多环芳烃的含量特征、空间分布和来源,对该区域的生态和健康风险进行了较为全面的评估,为我国有机污染控制提供了科学依据。本文的主要研究成果有:(1)初步建立了乙酸乙酯索氏提取-硅胶层析柱净化的土壤中OPFRs前处理方法,GC-MS分析结果表明,浙江省土壤中∑OPFRs浓度范围为9.15-132 ng·g-1(中值19.0 ng·g-1)。TPHP和TEHP是主要污染组分。OPFRs的空间分布特征较为明显,趋势为由南至北逐渐递增,经济发达、交通繁华地区的浓度水平更高;(2)∑PAHs 浓度范围为 34.04-1990.38 ng·g-1(中值 160.15 ng·g-1),污染物以高环类PAHs为主。研究区域内所有土样苯并[a]芘(BaP)浓度均未超过我国新颁布的土壤环境质量标准(GB15618-2018)风险筛选值。沿海地区人类活动密集区域的含量高于内陆的山林地区;(3)应用正交矩阵因子(PMF)和Spearman相关性分析识别出浙江省土壤中OPFRs主要来源于塑料制品和交通排放。比值法和主成分分析(PCA)结果表明,PAHs污染来自交通运输、煤炭及木材、秸秆燃烧;(4)利用内梅罗综合污染指数法评价PAHs污染,87.10%研究区域存在生态风险。毒性当量因子风险评价法计算结果表明,PAHs的毒性当量浓度范围在1.53到268.27 ng·g-1之间,7种致癌PAHs为污染主体,平均占比高达99.18%;(5)分别对浙江省土壤中OPFRs和PAHs进行了健康风险评价。OPFRs主要通过皮肤接触进入人体,但对当地人群健康尚不构成风险。误食是成人和儿童摄入PAHs的主要途径,PAHs导致的非致癌风险仍处于可接受水平,但对儿童已造成致癌风险,需引起关注。
关键词: 有机磷阻燃剂 ；多环芳烃 ；土壤 ；源解析 ；风险评价 ；浙江省
被引量
3
摘要： 有机磷阻燃剂（OPFRs）作为溴系阻燃剂（BFRs）的替代品,在塑料、家具、纺织品等商业产品中广泛应用。OPFRs极易通过材料进入到环境中,对人体和环境造成潜在威胁,在空气、水、沉积物、灰尘等环境介质中检出率较高,其浓度在ng～μg水平。毒理学研究表明,OPFRs具有致畸、致癌、致突变风险以及神经毒性作用。目前,国内对于OPFRs的研究还处于起步阶段,检测方法并不成熟,尤其是再生水回用导致天然水体中OPFRs的分布特征和暴露风险研究并不了解。另外,传统污水工艺并不能有效去除OPFRs,使得OPFRs不可避免会进入天然水体中,因此亟需寻求一种便捷、有效、经济的处理手段来解决这一问题。
实验通过优化固相萃取条件以及高效液相色谱-串联质谱参数（HPLC-MS/MS）和气相色谱-质谱联用仪参数（GC-MS）,建立了27种OPFRs的检测方法,其线性关系良好,线性相关系数R2均大于0.99,RSD为2.4%～10.6%。其中,20种OPFRs采用LC-MS/MS进行检测,定量限为0.08～1.04 ng·L-1,加标回收率为65.82%～110.27%;7种OPFRs采用GC-MS进行检测,定量限为1.31～8.43ng·L-1,加标回收率为86.38%～108.48%。该方法灵敏度高、检出限低,适用于多种OPFRs的测定。
在北京市潮白河的地表水和地下水分别于4月份（平水期）和9月份（丰水期）进行布点采样,并对水样中的OPFRs进行检测。除磷酸三（2-异丙基苯）酯、磷酸异癸基二苯酯、磷酸叔丁基苯二苯酯、磷酸二苄酯外,其余23种OPFRs均有不同程度检出。研究表明,受到季节变化的影响,平水期OPFRs的质量浓度高于丰水期。平水期和丰水期地表水中OPFRs的质量浓度分别为ND～459.90ng·L-1和ND～76.69 ng·L-1;地下水中OPFRs的质量浓度分别为ND～973.17 ng·L-1和ND～498.99 ng·L-1。平水期时,磷酸三（2-乙基己基）酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三异丙酯质量浓度相对较高,分别高达973.17、459.90、315.47、298.41 ng·L-1。丰水期时,磷酸三乙酯、磷酸三异丙酯、磷酸三（二甲苯）酯、磷酸三（2-乙基己基）酯质量浓度相对较高,分别高达498.99、177.21、151.95、144.95 ng·L-1。采用USEPA模型对OPFRs进行健康风险评价,平水期和丰水期地表水和地下水中OPFRs的非致癌风险值和致癌风险值均小于风险阈值,不对人体健康造成危害。
对广东北江地区地表水和底泥中OPFRs进行检测,地表水中OPFRs质量浓度为ND～844.46 ng·L-1,底泥中OPFRs质量浓度为ND～7.64μg·kg-1。其中,地表水中磷酸三（2-氯异丙基）酯和磷酸三苯酯质量浓度相对较高,分别为866.14和275.81 ng·L-1;底泥中磷酸三丁酯和磷酸三（2-氯乙基）酯质量浓度相对较高,分别为7.64和2.45μg·kg-1。底泥中OPFRs质量浓度较低,有可能是OPFRs在底泥中易发生降解,富集效应不明显。北江地区OPFRs质量浓度要高于北京潮白河OPFRs质量浓度,这可能是由于北江周边有许多的化工生产企业,而北京潮白河地区属于生态涵养区,OPFRs排放源较少。地表水中12种OPFRs的非致癌风险为0～2.90×10-3,3种OPFRs致癌风险值为0～1.63×10-7,非致癌风险值和致癌风险值均小于风险阈值,不对人体健康造成危害。
选取三种水体中浓度较高的磷酸三（2-氯乙基）酯、磷酸三（2-氯异丙基）酯和磷酸三丁酯进行活性炭吸附实验。探究椰壳、果壳、煤质活性炭三种粒状活性炭和一种粉末活性炭在活性炭投加量、温度、p H、OPFRs初始浓度条件下的去除效果。结果表明,OPFRs初始浓度在0.4 mg·L-1和1 mg·L-1时,三种粒状活性炭对OPFRs的去除率没有明显差别。在优化条件下,粒状活性炭投加量为2 g·L-1、温度为25℃、p H为6.5时,反应于370 min达到吸附平衡,OPFRs去除率为93.77%～98.98%;粒状活性炭投加量为1 g·L-1时,反应在于490 min达到吸附平衡,去除率为89.97%～98.14%。0.1、0.2、0.5 g·L-1的粉末活性炭溶液分别在80、40、15 min时达到吸附平衡,去除率为87.65%～99.36%,粉末活性炭去除效果优于粒状活性炭。动力学研究表明,粒状活性炭和粉末活性炭吸附符合准二级动力学模型,拟合曲线线性相关性R2>0.99。
关键词: 有机磷阻燃剂 ；高效液相色谱-串联质谱仪 ；气相色谱-质谱联用仪 ；固相萃取 ；风险评价 ；活性炭吸附
被引量
1
摘要： 室内环境污染问题成为现代社会影响人们身体健康和安全的主要问题。室内灰尘作为室内多种有害微生物和污染物的反应媒介和附着载体,受到了越来越多的关注。已有研究证实室内灰尘中含有数百种污染物,并且污染物的浓度与某些疾病发病的严重程度有显著的相关性。流行病学研究发现室内灰尘暴露会引起人类的呼吸系统、神经系统、心血管系统、免疫系统及生殖系统疾病的疾病,然而室内灰尘暴露对人角膜疾病的发生关系的报道极少,室内灰尘诱导角膜上皮细胞损伤的分子机制仍然鲜见报道。在室内灰尘毒理学研究中多数采用癌细胞和永生化细胞系,然而癌细胞和永生化细胞由于长时间在体外培养,很多生理特征发生了显著变化。基于此,我们收集了南京市区家庭灰尘和办公室灰尘,分析和比较了目标污染物在不同类型室内灰尘中的污染水平,重点研究了室内灰尘暴露角膜上皮(HCE)细胞后的细胞毒性效应和分子机制;并对室内灰尘中高频检出的有机磷阻燃剂诱导的角膜上皮细胞凋亡机常制进行了深入探讨。本研究结果可为了解南京市室内灰尘污染特征提供参考,为预防室内灰尘暴露诱导的角膜健康影响提供重要理论指导。本课题的主要内容如下:(1)本研究采集了南京市市区居民家庭和商业办公室中空调滤网灰尘,并分别对其理化性能和污染物(10种重金属,16种多环芳烃,16种有机氯农药,5中邻苯二甲酸酯和5种有机磷阻燃剂)含量进行测定与比较。结果发现,除Sb外,办公室灰尘中9种(Pb,Cu,Cd,Zn,Cr,Ni,Co,As,Mn,Ni)重金属的含量和生物有效态(水溶性部分)含量要高于家庭灰尘;办公室灰尘中16种多环芳烃的总含量为25.3 mg/kg,显著高于家庭灰尘中多环芳烃的总含量,约为家庭灰尘中7.94 mg/kg的3倍,办公室灰尘的TEQs值约为家庭灰尘的5.4倍,提示办公室灰尘暴露后的致癌风险要显著高于家庭灰尘。办公室灰尘中的5种磷代阻燃剂总含量也较于家庭灰尘高(5.94v.s.4.74mg/kg)。而家庭灰尘中的16种有机氯农药总含量却高于办公室灰尘(10.9v.s.3.45mg/kg);两种室内灰尘中总有机碳含量接近,但是家庭灰尘的平均粒径几乎为办公室灰尘的两倍(58.5 v.s.20.9μm)。(2)本研究以家庭灰尘为研究对象,配制浓度为5,10,20,40,80,160,320μg/100 μL的灰尘暴露液,处理人角膜上皮细胞24 h后,观察细胞形貌,细胞活力变化,分析氧化应激标志物(活性氧、丙二醛、8-羟化脱氧鸟苷)含量变化,检测抗氧化酶和炎症介导子基因表达和线粒体膜电位的改变情况。结果发现家庭灰尘诱导浓度依赖性的细胞活力降低和活性氧含量增加;当灰尘浓度>20-80 μg/100μL时家庭灰尘引起了活性氧、丙二醛和8-羟化脱氧鸟苷含量的显著增加;抗氧化酶和炎症介导子基因在灰尘暴露后也发生了显著的改变;随着灰尘暴露浓度的增加,细胞线粒体膜电位降低率从9.2%到82%。鉴于该研究结果,我们推断家庭灰尘暴露可以诱导人角膜上皮细胞氧化损伤和炎症反应,并且引起细胞线粒体功能异常,继而诱发细胞毒性。在该研究中,我们采用的人正常HCE细胞相关癌细胞或永生化的细胞系更为接近正常生理状态,所以得到的结果更为准确。(3)在本研究中,我们配制了家庭灰尘和办公室灰尘的有机提取液和水提取液。以浓度分别为16,48,144,432,1296μg/100μL的两种灰尘的水提取和有机提取液分别暴露HCE细胞24h和72 h,利用CCK-8检测细胞活力并计算各提取液的LC50值;根据结果选择48 μg/100 μL作为后期深入研究的浓度,并对该浓度暴露下,细胞的氧化应激标志物生成,抗氧化酶活力,多环芳烃受体信号通路关键基因和炎症基因的mRNA表达和NF-κB信号通路中关键蛋白p65的转核情况进行检测,深入比较不同灰尘的不同提取液暴露HCE细胞后的细胞应答差异。结果显示不同的灰尘提取液均能引起人角膜上皮细胞毒性,氧化应激,炎症反应,并激活AhR和下游代谢相关调控基因CYP1A1和CYP1BI,同类型提取液相比发现办公室灰尘的毒性要高于家庭灰尘。除了家庭灰尘的水提取液外,所有其他提取液均能激活NF-κB信号通路,诱导p65转核。总之,有机提取液的细胞毒性比水提取液强,办公室灰尘比家庭灰尘致毒风险高。(4)本研究以毒性较强的灰尘有机提取液中高频检出的有机磷阻燃剂TDCPP为研究对象,制备浓度分别为0.034,0.34,3.4,34,68,136,272,340 μg/mL的TDCPP细胞暴露液,对细胞进行24 h暴露后,检测细胞活力变化,计算LC50值;根据结果选择1/100 LC50,1/10 LC50和LC50三个浓度进行分子机制的深入研究。研究结果发现,当TDCPP浓度>68 μg/mL时细胞活力才收到明显抑制,当TDCPP浓度>272 μg/mL时,细胞活力降低至87%,发现TDCPP暴露人角膜上皮细胞后可以显著降低细胞活力并引发细胞的凋亡。内质网应激相关标志基因在TDCPP暴露后被显著诱导表达,而内质网压力诱导的眼表细胞凋亡与众多眼病的发生有关。我们的结果发现TDCPP暴露后促进凋亡蛋白表达增强而抗凋亡蛋白表达降低进一步证实了 TDCPP暴露后HCE细胞凋亡的发生。此外,线粒体膜电位的降低,细胞内ATP含量的降低和caspase-3和9活力的增强均在TDCPP暴露后发生。总之,研究表明,内质网应激与TDCPP诱导的人角膜上皮细胞凋亡有关,该凋亡可能由线粒体凋亡通路介导。人们长期暴露在富含TDCPP的灰尘中,且随着TDCPP更为广泛的使用,其人体健康效应需多加关注,因此深入全面地研究其对人眼表的毒性影响和机制具有重要意义。
关键词: 室内灰尘 ；角膜上皮细胞 ；氧化应激 ；炎症反应 ；细胞凋亡
被引量
5
摘要： 饮用水安全问题是当前社会最为关心的问题之一,持久性有机污染物POPs(Persistent Organic Pollutants,POPs)在自然水体中的含量很低,但来源难以确定,传统的给水处理工艺去除效果有限,对人体危害极大,由此所引起的环境污染和风险问题一直是各国科学家研究的热点问题之一。
本研究针对太湖流域现状选择了五种POPs以及酞酸酯类化合物进行研究,根据主要区域水环境介质中典型POPs含量、赋存状态及风险研究结果、主要风险因子及其来源分析,并结合太湖重要区域保护中存在的实际问题,提出基于POPs人体健康风险低限的保障水质安全的技术措施。同时根据太湖环境介质中典型POPs含量、赋存状态、风险评估结果及污染源调查与源分析研究结果,并依据污染物的现状分布、风险特征及重点区域内的排放强度,列出优先管理区域POPs清单,提出有针对性的POPs防治对策建议。主要研究内容和结果如下:
(1)太湖重点区域存在生态风险。太湖重点区域丰水期、平水期和枯水期水体和沉积物中均检测出POPs(开蓬除外),水体中五种典型的POPs为多溴联苯醚、酞酸酯类化合物、四溴双酚A、有机磷阻燃剂和全氟化合物,其浓度水平分别在ND-32.8 ng/L、ND-11.2μg/L、0.14-4.74 ng/L、ND-1393 ng/L和ND-8392 ng/L。沉积物中多溴联苯醚、酞酸酯类化合物、四溴双酚A、有机磷阻燃剂和全氟化何物浓度水平分别在16.7-764 ng/g、0.74-6.9μg/g、0.15-4.35 ng/g、12.5-107 ng/g和ND-3.3 ng/g。总体来说,太湖重点区域POPs的污染水平在国内或者国际上都处于中等偏下。对多溴联苯醚、全氟化合物和酞酸酯类化合物进行人体健康风险评价和生态风险评价发现,水体中酞酸酯类化合物中邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(Bis(2-ethylhexyl)phthalate,DBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(Di-(2-ethylhexyl)phthalate,DEHP)的相对浓度(Relative Concentration,RQ)大于1,存在潜在生态风险,值得引起重视。
(2)本研究中,沉积物中的阻燃剂(Poly Brominated Diphenyl Ethers,PBDEs)检出率高,说明PBDEs易富集于沉积物中。在11个能采集到沉积物样品的监测点位中,有10个点位能检出PBDEs,五溴、八溴和十溴联苯醚所占比例逐渐上升,说明随着溴取代数的增加,溴代联苯醚的挥发性和水溶性降低;在颗粒物上的吸附性增强,主要存在于沉积物中,在环境中比较稳定,十溴联苯醚在沉积物中的含量最高,与其他文献报道相吻合。在漕桥河和殷村港汇入太湖的断面点位上,沉积物中PBDEs的浓度最高,能说明历史上的工业、生活等人类活动,对河流沉积物乃至太湖湖体沉积物中的PBDEs有贡献;PBDEs与酞酸酯类含量有较强的相关性,说明来自塑料制品的污染不容忽视。四溴双酚A污染主要来自于工业与生活废水,历史上的污染影响要小于PBDEs。研究区域水中全氟化合物检出率高,滆湖及上游地区具有较高的全氟化合物污染,殷村港与武宜运河交界处存在明显的点源排放污染。有机磷阻燃剂普遍检出,在三条河流自滆湖到太湖沿线水体中浓度有升高趋势。沉积物中多溴联苯醚和有机磷阻燃剂与酞酸酯类化合物含有较强的相关性,说明来自塑料制品的污染不容忽视。
(3)为了解决太湖重点区域POPs污染问题,提出基于POPs人体健康风险低限的保障水质安全的技术措施,主要包括:加强水资源管理;加强水污染防治;推动水资源的可持续利用;加强环境监测和科研工作;加强公众参与和宣传教育。同时提出了有针对性的POPs防治对策,主要包括:保持环境容量,使得POPs能够在自然条件下顺利降解;应对研究区域内使用增塑剂行业加以限制,逐步使用其替代产品,并合理进行产业布局;加强对氟化工企业的环境监管;研究制订POPs排放标准和环境质量标准,加强环境与健康研究;建立POPs优先管理名录。
太湖重点区域POPs污染水平是当前环境问题的重要方面。通过对主要有机污染物现状的分析,我们可以了解当前环境容量的情况,并评估POPs在自然条件下的降解能力。这对于区域内产业合理布局和行业产品替代具有重要的指导意义。因此,我们需要采取有效的措施来减少POPs的排放,促进环境的可持续发展。
关键词: 太湖重点区域 ；持久性有机污染物 ；风险评估 ；防治对策
被引量
2
摘要： 重金属和有机磷阻燃剂(Organophosphorus Flame Retardants,OPFRs)是电子废弃物中最主要的两类环境污染物。近年来随着中国规模化电子废弃物处理产业快速发展,拆解车间室内环境污染问题引起研究者的高度关注。为全面了解正规化的电子废弃物拆解活动对车间室内环境造成的含量水平、污染特征以及拆解工人的暴露风险,本文研究了上海某正规电子废弃物拆解厂4类拆解回收车间(手工拆解车间、CRT处理车间、线路板破碎车间和塑料破碎车间)室内灰尘中重金属和OPFRs的含量水平、分布特征和来源解析,并在此基础上进行人体健康风险评价;同时选取不同微环境(研究生办公室、高校教室、高校宿舍和大型商场)室内灰尘进行比较,全面真实地反映室内环境中重金属的污染现状,为室内环境治理、污染源的控制等提供科学依据。(1)本文采集了手工拆解车间、CRT处理车间、线路板破碎车间和塑料破碎车间室内灰尘进行重金属和OPFRs空间变化特征研究。结果表明4种不同类型的拆解回收车间室内灰尘都存在比较严重的重金属和OPFRs污染。就重金属污染而言,CRT处理车间污染最为严重,其次为线路板破碎车间和手工拆解车间,而在塑料外壳破碎车间污染程度相对较低;Pb、Cu和Zn是电子废弃物拆解回收车间灰尘中的主要污染重金属。就OPFRs污染而言,线路板破碎车间污染程度最高,其次为手工拆解车间和CRT处理车间,塑料外壳破碎车间OPFRs污染相对较轻;在4类拆解回收车间中OPFRs的结构组成差异较小,∑Aryl-OPFRs是电子废弃物拆解回收车间室内灰尘中的首要OPFRs,其中TPHP是最主要的OPFRs。(2)本文采集了电子废弃物拆解回收车间、研究生办公室、高校教室、高校宿舍、和大型商场室内灰尘进行重金属和OPFRs空间变化特征研究。结果表明在5种不同类型的微环境中,电子废弃物拆解回收车间室内灰尘的重金属和OPFRs污染均最为严重。就重金属污染而言,电子废弃物拆解车间中重金属类主要污染物是Pb、Cu、Zn,研究生办公室、高校教室、高校宿舍和大型商场室内以Zn、Ni、Cu、Pb和Cr污染为主;就OPFRs污染而言,∑Aryl-OPFRs是电子废弃物拆解车间、研究生办公室和高校教室等室内灰尘中的首要OPFRs,∑Cl-OPFRs和∑Aryl-OPFRs是高校宿舍中最主要的OPFRs,∑Alkyl-OPFRs是大型商场中的首要OPFRs。(3)采用US EPA推荐的人体暴露模型,结合适合中国人群的暴露参数,对4类电子废弃物拆解回收车间和5类微环境接触人群分别进行重金属和OPFRs健康风险评价。结果表明,仅电子废弃物拆解回收活动导致的重金属暴露对拆解工人既存在潜在的非致癌风险,还存在一定的致癌风险,尤其需要重点关注手工拆解车间和CRT处理车间。
关键词: 电子废弃物 ；灰尘 ；重金属 ；有机磷阻燃剂 ；风险评价
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摘要： 有机磷酸酯是一类重要的有机磷阻燃剂,优异的阻燃性质令其已广泛应用于塑料、泡沫、涂料、纺织品和家具等产品生产中。目前已有研究发现有机磷酸酯阻燃剂(OPFRs)对生物体具有毒性效应,由于OPFRs主要以添加方式加入到材料中,这使其容易进入到环境中。目前在大气、地表水、地下水、底泥和生物体等多种环境介质中均检出OPFRs。我国对OPFRs的研究主要集中在新型OPFRs的合成、性能优化以及使用状况等方面,关于其在不同环境介质中的分布特征和风险评价研究鲜有报道。
本文优化了饮用水及大气中9种OPFRs的UPLC-MS/MS分析方法,方法回收率、线性范围、检测限满足分析要求。采用该方法对我国饮用水及大气环境中OPFRs进行了测定,结果显示饮用水中均有OPFRs检出,与其它国家报道的饮用水浓度结果相比,我国污染水平处于中等水平。自来水中OPFRs范围在85.1-325ng/L,平均值为165ng/L。磷酸三(2-丁氧基)乙酯(TBEP)、磷酸三苯酯(TPP)和磷酸三(2-氯代异丙基)酯(TCPP)是三种主要的污染物,平均浓度分别为70.1ng/L,40.0ng/L和33.4ng/L。瓶装水中OPFRs的浓度水平是自来水的10-25%,其中TBEP浓度最高,浓度范围在19.5-81.7ng/L(平均值为31.7ng/L)。
室内室外大气样品中的气相和颗粒物中均检出OPFRs,其中家庭和办公室样品气相中总浓度(ΣPFRs)平均值分别为63.5ng/m3和65.3ng/m3,颗粒物中平均浓度分别为81.7μg/g和103μg/g,两种室内环境OPFRs浓度水平基本相当,无明显差异。室内环境中浓度最高的三种OPFRs分别是磷酸三(2-氯)乙酯(TCEP),TPP和TCPP。室内环境中不同粒径颗粒物研究发现,各粒径范围对应ΣOPFRs为4.80-9.26ng/m3,质量比例为8.18-15.79%,并且随着颗粒物粒径的增加,ΣPFRs的浓度也有所增加,较大粒径的颗粒物可能更易于吸附OPFRS。室外大气中六种OPFRs均有检出,而TBEP,磷酸(2-乙基)己基二苯酯(EDHPP)和磷酸三(2,3-二溴)丙酯(TDBPP)三种物质未有检出。ΣOPFRs浓度范围在0.21-5.27ng/m3,颗粒物中浓度为0.61-112μg/g,浓度水平较室内环境较低。
本论文首次对饮用水中OPFRs进行了健康风险评价,结果发现其风险值较大气中风险值低,但从贡献率看饮用水暴露途径仍需关注。综合考虑两种介质OPFRs暴露,对人体健康风险较小。本次对OPFRs开展的初步安全性评估,为今后OPFRs的污染现状和控制研究提供了科学依据。
关键词: 有机磷酸酯阻燃剂 ；饮用水 ；大气 ；分布特征 ；健康风险评价
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