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1. 认领

【学位/硕士】 • 李建辉 • 哈尔滨工业大学 • 导师：干为 • 2019年

摘要：原位监测囊泡或其它聚集结构在溶液中的自组装动力学及药物分子、功能分子或材料在囊泡/脂质体膜表面的结构和动力学行为,对于合理设计具有预期性能的目标纳米材料和进一步理解分子对人工或真实细胞膜生物特性的影响具有重要的科学意义。本文采用具有界面选择性的二次谐波(Second Harmonic Generation,SHG)技术,原位实时监测阴离子染料4-[(4-丁氧基苯基)二氮烯基]苯磺酸(4-[(4-butoxyphenyl)diazenyl]benzenesulfonic acid,BDBSA)和三种阳离子表面活性剂的离子自组装动力学过程。将阴离子染料BDBSA分别与不同的阳离子表面活性剂溶液混合后,通过检测到的SHG信号可以有效的与体系中形成的聚集体结构相关联,同时SHG信号的变化也可以提供自组装过程中形成的膜不对称和染料分子在复合物中分布变化的信息。本文将双光子荧光(Two-photon fluorescence,TPF)技术也作为一种具有界面选择性的光谱学方法,结合二次谐波技术和理论计算方法,实时原位的监测抗癌药物分子多柔比星(Doxorubicin,DOX)在囊泡表面的脱附和传递动力学过程,并深入分析了DOX在囊泡界面处密度、结构和功能的相应变化。研究表明,通过调控DOX在囊泡界面处的分子吸附密度,其在脂质膜界面上的荧光效率可在10%到300%的范围内调节,当DOX在脂质膜界面处的密度更高时,聚集的DOX分子会形成结构域,从而改变脂质膜的通透性,诱导DOX分子发生跨膜传输。为了更全面细致的理解分子在磷脂膜界面的动力学行为,本文同时研究了不同结构的偶氮苯分子在磷脂膜界面的吸附传输行为,实验结果表明,带有亲水基团的分子比带有疏水基团的分子更容易发生跨膜传输,两者的跨膜传输速率有明显差异。本论文一方面利用SHG技术研究了二元复配囊泡的自组装过程,为深入理解分子自组装过程,进一步调控目标结构提供了理论基础,有望为原位监测分子自组装过程提供一种新的、有效的研究方法。另一方面,研究了不同分子在磷脂膜界面处的动力学行为,有助于深入理解药物分子从脂质体膜脱附传递到肿瘤细胞膜及其它靶细胞膜的转移机制。

摘要译文

关键词: 囊泡；自组装；多柔比星；荧光效率；二次谐波 ；双光子荧光

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【期刊论文】 • 刘江清 ¹于长卉 ^2,3郭源 ^2,3雷圣宾 ¹

+1位作者 • 《光谱学与光谱分析》 • 2022年第5期 1484 - 1489，共6页

机构： [1] 天津大学理学院化学系[2] 北京分子科学国家研究中心[3] 中国科学院大学

摘要：二棕榈酰磷脂酰胆碱(DPPC)分子在气液界面上形成的Langmuir膜是一种重要的生物膜模拟体系,其手性结构及其与外来物质的相互作用一直是相关学科研究的前沿问题。维生素B_(2)(VB_(2))是人体中一种重要的营养物质,它在代谢障碍引起的脂质沉积性类疾病中有大量的实例应用,经常在一些特殊的临床症状中有出乎意料的治疗奇效。目前,VB_(2)如何参与到膜上生物事件的过程和细胞乃至生命的作用过程中的研究报道较少,特别是VB_(2)分子与磷脂分子靶标的立体相互作用,其可能发生的手性分子识别现象会在许多生物事件中起着关键作用。综合二次谐波-线二色光谱(SHG-LD)、Langmuir膜天平和布鲁斯特角显微镜(BAM)技术初步研究了VB_(2)和DPPC分子在气液界面上的相互作用,分别从气液界面上介观水平和宏观水平上互补表征脂质分子在气液界面上的分子骨架自组装的结构。压缩等温线发现纯水界面L-DPPC和DDPPC液态扩展相/液态凝聚相(LE/LC)共存阶段的膜压几乎不变,race-DPPC的共存相膜压区域稍微缩短,VB_(2)水溶液界面上race-DPPC的LE/LC共存相消失。此外,弹性模量研究表明VB_(2)分子可以提高L-DPPC单分子层膜的弹性模量,但降低D-DPPC和race-DPPC单层膜的弹性模量。结合SHG-LD研究发现,在膜压13mN·m^(-1)下,L-DPPC在纯水和VB_(2)水溶液界面上表面手性过量值(DCE)保持不变。与纯水界面相比较,D-DPPC在VB_(2)水溶液上DCE值出现反转,而race-DPPC的DCE值则不随亚相改变而变化。相同膜压下,BAM观察到单一手性相互作用使得L-DPPC和D-DPPC在纯水界面上各自组装成不同枝臂弯曲方向的手性三叶草微畴(microdomain)。VB_(2)诱导D-DPPC微畴,使其直径增大1~2倍。同时,VB_(2)也诱导了race-DPPC单层膜上近似圆形状的微畴伸展,并长出了三条有曲率的枝臂。对此可以解释为VB_(2)降低了非单一手性相互作用的能量,使得race-DPPC出现手性相分离。与此同时,VB_(2)也诱导了race-DPPC单层膜微畴的手性结构发生变化。该研究有助于理解VB_(2)调节磷脂膜横向组织结构的分子机理,在细胞膜界面发生的过程中,脂层单层的二维特性和生物分子之间的相互作用可能决定了生物分子的亲和力。

摘要译文

关键词: 二次谐波-线二色谱；布鲁斯特角显微镜；维生素B_(2) ；二棕榈酰磷脂酰胆碱；分子间相互作用 ；手性

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【会议论文】 • 陈顺利侯易干为

作者单位： [1] 先进焊接与连接国家重点实验室哈尔滨工业大学(深圳)理学院

会议名称：

会议时间： 2019-07-28

摘要：探测天然小分子及人工合成的药物分子与磷脂囊泡界面的相互作用过程,对于阐释细胞膜的功能以及设计囊泡给药系统提供了重要基础,已成为新型化学药物制剂研究中的一个重要热点方向。本文利用具有单分子层敏感性的二次谐波技术,针对带电染料分子在单组份磷脂囊泡界面的吸附及传输动力学行为进行了实时原位的探测与调控研究。通过比对分析带电分子的吸收和释放过程的动力学特征及其离子强度依赖性,清晰的揭示了室温条件下水溶液中带电分子的被动跨膜输运属于表面翻转(数秒量级)和膜内迁移(数百秒至数千秒)的多步过程,其中膜内迁移为整个传输过程的决速步骤。随着囊泡外部环境溶液中离子强度逐渐增大至毫摩尔量级,膜内迁移过程显著加快。研究结果为调控囊泡表面带电分子的传输性能提供了一种简单易行的调控策略,即引入跨膜离子强度梯度。同时证实了平面型的孔雀绿染料分子(MG)和棒状的苯乙烯类染料分子(D289),均主要以带电离子的形式参与跨膜传输,帮助澄清了关于带电分子被动跨膜传输的主要迁移形式是中性、离子对以及带电状态的争议。

摘要译文

关键词: 磷脂囊泡；二次谐波 ；带电分子；跨膜输运；离子强度

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4

4. 认领

【会议论文】 • 薛曼陈姝羽张莉刘鸣华 +2位作者

作者单位： [1] 分子科学国家研究中心中国科学院化学研究所

会议名称：

会议时间： 2019-07-28

摘要：超分子手性是分子通过非共价键弱相互作用形成的与其镜像不能重合的结构所产生,在化学、生物学和材料科学研究中具有重要意义。超分子手性研究中一个重要问题是超分子手性是如何产生及分子手性如何影响超分子手性[1]。在本研究中,我们利用手性二次谐波发现具有同分异构体的席夫碱衍生物两亲分子可以在气液界面上自组装形成手性聚集结构。这两种分子虽然具有相同的手性中心,但组装形成的超分子结构具有截然相反的手性方向。为了进一步研究超分子手性的来源,我们利用和频振动光谱技术分别对席夫碱衍生物气液界面的C-H、磷氧及羧酸分别进行了研究。基于手性二次谐波及和频光谱研究,本论文提出了一种超分子手性界面形成的分子机制,解释了界面超分子手性形成与分子结构的关系。研究发现席夫碱衍生物界面分子手性并未传递到疏水长链,也没有传递到酰胺键,该分子界面自组装超分子手性的起源主要与这两种分子的立体结构有关,该分子在界面的自组装超分子性是由席夫碱衍生物的萘环的非对称排列产生的。此外,我们发现亚相中的碱度和离子浓度也影响超分子手性的形成。

摘要译文

关键词: 超分子手性；界面；自组装；二次谐波 ；和频光谱

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5. 认领

【会议论文】 • 张男孙文华韩晓锋

作者单位： [1] 东南大学生物电子学国家重点实验室

会议名称：

会议时间： 2018-06-14

摘要：表界面性质在生物学研究中具有极其重要的意义。然而由于受到分析工具的限制,生物分子与细胞膜的相互作用过程还未研究清楚。在本课题中,我们应用和频(SFG)光谱,结合二次谐波产生(SHG)光谱、共聚焦荧光显微成像技术,在细胞穿膜肽Pep 1与模型细胞膜——磷脂双分子层相互作用的动力学、分子结构、细胞形貌以及分子分布等多个层面,对分子与细胞膜的相互作用过程和机理进行研究。本文主要介绍了应用SFG研究Pep 1对OTS-lipid自组装磷脂分子单层体系翻转动力学的影响,结合SHG研究小分子与磷脂囊泡作用的动力学,以及Pep 1与真实细胞作用的荧光成像,来推导并验证Pep 1的细胞内化机制。结果表明,在Pep 1作用下的磷脂双分子层内外翻转速度变快,且在翻转过程中出现内外层磷脂分子密度不对称的情况,这可能是触发细胞内吞产生溶酶体囊泡行为的直接原因。

摘要译文

关键词: 表界面；和频光谱；细胞穿膜肽；模型细胞膜

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【会议论文】 • 李建辉侯易陈顺利干为

作者单位： [1] 先进焊接与连接国家重点实验室哈尔滨工业大学(深圳)理学院

会议名称：

会议时间： 2019-07-28

摘要：在以往研究中,研究者已经使用拉曼光谱、荧光光谱以及具有界面选择性的二次谐波技术对分子在磷脂膜囊泡表面的吸附和跨膜传输过程进行了较多的研究,但是,对分子在囊泡之间的脱附与传递过程进行的研究还比较少见。我们的近期实验证明,抗肿瘤药物分子多柔比星不仅是一个二次谐波与双光子荧光的生色团,而且,其双光子荧光效率受磷脂膜表面化学环境的变化发生显著改变[1]。在此基础上,我们利用二次谐波和双光子荧光技术,对不同浓度下多柔比星分子在囊泡表面的脱附和传递过程进行了实时原位的探测。通过分析两种光谱探测中得到的脱附速率及其浓度依赖规律,理解了该药物分子在磷脂膜表面脱附传递的动力学行为。此研究有望为药物分子与磷脂膜的相互作用研究提供更多信息,从而可以较好的认识药物负载、传递及其在肿瘤细胞表面被动扩散等重要的生物过程。

摘要译文

关键词: 囊泡；磷脂膜；脱附；二次谐波 ；双光子荧光

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【会议论文】 • 张贞薛曼张悦凝张莉 +2位作者

作者单位： [1] 中国科学院化学研究所

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会议时间： 2019-10-11

摘要：表面是构筑手性超分子理想场所,超分子手性是分子通过非共价键弱相互作用形成的与其镜像不能重合的结构所产生,在化学、生物学和材料科学研究中具有重要意义。超分子手性研究中一个重要问题是超分子手性是如何产生、传递及分子手性如何影响超分子手性[1]。二阶非线性光学技术,包括二次谐波(SHG)及和频光谱(SFG)已被证明不仅具有界面选择性性和敏感性,而且是手性敏感的技术。本研究中,我们将主要讲述本课题组近年来在界面超分子手性自组装分子机理方面部分工作:(1)利用手性二次谐波和手性和频光谱研究具有同分异构体的席夫碱衍生物两亲分子气液界面上自组装形成手性聚集结构机理。这两种分子虽然具有相同的手性中心,但组装形成的超分子结构具有截然相反的手性方向,此外,还研究了在不同外场和不同金属离子配位下所形成的超分子手性结构的分子机理,提出了一种超分子手性界面形成的分子机制,解释了界面超分子手性形成与分子结构的关系。(2)利用手性手性和频光谱研究了谷氨酸衍生物界面超分子手性传递的分子机理,本研究发现谷氨酸衍生物的中酰胺键的数目对于超分子自组装手性具有重要作用,该研究对于界面超分子构筑单元的选择和合成具有指导意义。

摘要译文

关键词: 超分子手性；界面；自组装；手性二次谐波 ；手性和频光谱

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【会议论文】 • 谢金莉王松涛

作者单位： [1] 华南师范大学

会议名称：中国生理学会运动生理专业委员会与体适能研究专业委员会联合学术会议

会议时间： 2024-11-08

摘要：随着小动物成像技术的发展,活体小动物非侵袭性成像在运动生理学研究中发挥着越来越重要的作用。目前常见的成像技术都有其独特的优势,但也伴随着一定的局限性,如分辨率低、功能信息有限、有电离辐射或需要标记等。飞秒激光无标记显微成像(Femtosecond Label-free Imaging,FLI)是一种依托具有极短时域宽度和极高峰值功率的飞秒激光脉冲的显微成像技术,可聚焦于超细微空间区域,是在高精度条件下研究生物微观结构的有效手段。FLI技术利用飞秒激光与组织中特定的结构和内源性分子相互作用,产生包括双光子自发荧光、三光子自发荧光、二次谐波和三次谐波等多模态的非线性光学信号,实现多模态共定位条件下的连续观测,具有无需标记、光毒性低、穿透深度较高、信息维度更多、时间分辨率和空间分辨率高等突出优势。FLI技术还可以控制飞秒激光进入组织样品的深度,实现"光切片"的效果,并重建形成三维图像。由于FLI技术可以深入组织(通常可达几百微米)且光毒性极低,因此适用于小动物(如小鼠、大鼠)模型中进行活体成像。目前,在神经科学和肿瘤研究等生物医学领域已经取得了进展。虽然运动生理学的相关研究尚未广泛应用这项技术,但它在研究运动对细胞层面影响方面具有巨大的潜力。FLI技术不仅能够无创、实时地提供亚细胞级别的细胞结构成像,更重要的是,它还可以输出有关细胞能量代谢、物质代谢的系列生化指标并区分细胞不同物质组成成分。可以预期,FLI技术的发展可能会加速对运动对肌肉结构、细胞功能、代谢健康等方面影响的理解,为优化训练方法、康复技术以及针对运动损伤的治疗策略提供科学依据。

摘要译文

关键词: 飞秒激光；活体成像；运动；细胞结构；代谢

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9

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【期刊论文】 • 王文军高学喜李淑红刘云龙 +2位作者 • 《强激光与粒子束》 • 2005年第4期 548 - 550，共3页

机构： [1] 聊城大学物理系

摘要：采用线性吸收谱和二次谐波产生技术研究了温度对具有中心对称结构的稀土夹心双萘酞菁化合物LB膜光学特性及其LB膜结构的影响。研究发现,加热可以使其LB膜的结构及分子间的相互作用发生变化,并形成J聚集体,从而使得吸收峰发生红移。稀土夹心双萘酞菁化合物约在40℃时其二次谐波信号有一个极小值,约在65℃时该化合物发生相变,使得二次谐波信号产生极大值,二次谐波信号最小时温度可高达180℃,说明该化合物的化学结构较为稳定。

摘要译文

关键词: Langmuir—Blodgett(LB)膜；稀土夹心双萘酞菁；二次谐波产生；温度；光学性质

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10

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【期刊论文】 • 王文军 ¹吴成 ¹高学喜 ¹李淑红 ² +2位作者 • 《中国激光》 • 2005年第8期 1123 - 1126，共4页

机构： [1] 聊城大学物理系[2] 复旦大学光科学与工程系[3] 中山大学超快速激光光谱学国家重点实验室

摘要：通过稳态和时间分辨荧光及二次谐波产生(SHG)的方法研究了2-硝基-5-(N-甲基-N-十八烷基)氨基苯甲酸(NMOB)分子朗缪尔-布罗基特(Langmuir-Blodgett,LB)多层膜的光谱及非线性光学特性。LB膜的稳态荧光谱较溶液红移大。而纯的NMOBY型LB多层膜与NMOB/花生酸交替的LB多层膜之间差别较小;由于分子间的相互作用,使得NMOB分子在溶液中比在LB膜中的荧光衰减时间大。在LB膜中,纯的NMOB和NMOB与花生酸交替的LB多层膜的荧光衰减时间相差不大,说明NMOB分子层内的相互作用较大,而层间的相互作用较小;由于苯环两侧的不对称取代,分子内部形成固有的偶极矩,使得NMOB/花生酸交替的LB多层膜具有较大的宏观偶极矩,因而具有大的二阶非线性极化率,其超分子极化率约为β=4×10-29esu。

摘要译文

关键词: 薄膜；非线性光学；朗缪尔-布罗基特膜；二次谐波产生；时间分辨荧光

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被引量 6

11

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【期刊论文】 • 高学喜 ¹王文军 ¹

刘云龙 ¹陶绪泉 ² +1位作者 • 《原子与分子物理学报》 • 2008年第1期 236 - 240，共5页

机构： [1] 聊城大学物理科学与信息工程学院[2] 聊城大学材料科学与工程学院

摘要：研究了一种偶氮聚合物薄膜的光谱和二阶非线性光学特性.研究结果表明,聚合体中的偶氮发色团以反式异构体形式存在.加热可使分子之间的相互作用减弱,聚集体的聚集程度降低;温度低于70℃时聚集体的结构不会发生变化,分子间相互作用的改变能够完全恢复;高于70℃降温后聚集体聚集程度的降低不能完全恢复.在一定温度下极化可使发色团偶极子定向有序排列,形成J-聚集体.偶氮聚合物薄膜的二阶非线性光学特性起源于偶极子模型,极化温度是影响极化膜二次谐波强度的重要因素之一,该偶氮聚合物薄膜的最佳极化温度约为90℃.

摘要译文

关键词: 偶氮聚合物；旋涂膜；电晕极化；二次谐波产生

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被引量 2

12

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【期刊论文】 • 徐永生陆兴泽韩奎徐建华 +2位作者 • 《光学学报》 • 1998年第8期 1025 - 1029，共5页

机构： [1] 复旦大学物理系三束材料改性国家重点实验室

摘要：通过紫外－可见吸收光谱、压力－面积等温线、二次谐波的测量，研究了不同活性分子混合聚集体的形成对LB膜光学性质的影响。分子极性基团间的相互作用，使激发态能量及平均偶极矩发生变化，导致LB膜的光学非线性明显地增强或减弱。

摘要译文

关键词: Langmuir-Blodgett膜；二次谐波产生；半花菁染料；芪盐

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13. 实质审查的生效

【专利/发明】 • CN202311306336.6 • 崔乾楠夏传晟徐春祥 • 申请日：2023-10-10, 公开日：2024-01-26

申请人：东南大学

公开（公告）号： CN117451633A

摘要：本发明涉及界面光谱学技术领域，公开了一种实时监测界面分子吸附过程的非线性光谱装置，飞秒激光器输出的基频光经过二向色镜进入激发光路；基频光经过显微物镜聚焦后进入微流控模块；生物分子溶液经过微流体泵注入微流控芯片，并与微流控芯片内的二次谐波信号探针产生吸附等表界面相互作用；信号探测模块，实时记录生物分子与二次谐波信号探针形成复合界面的光学二次谐波信号强度变化。本发明的有益效果为：本发明利用光学二次谐波测量生物界面分子结构的变化，实现吸附与解吸附等分子动力学过程的实时非线性光谱监测。

摘要译文

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14. 认领

【会议论文】 • 颜竹君

作者单位： [1] 复旦大学材料科学系

会议名称：

会议时间： 2012-08-26

摘要：在低温液晶状态下,-螺旋型态的极性棒状大分子,苯烷基聚谷氨酸酯,基于分子之间的双极子一双极子相互作用,分子自发性地聚集并排列形成头尾接连有序的极性有序结构。这个现象的研究是在理论预测的基础下,通过光学二次谐波手段在聚谷氨酸苯甲酯(poly(-benzyl glutamate,PBG))液晶溶液中获得证实。同时也于另一种芳香族聚酯的热致液晶体系得到相同的结论。发现,极性液晶相的发生条件与分子自身偶极矩大小、液晶的温度、溶致体系中的浓度、和溶剂的种类有关。这为此现象提供了证据,此外于结构机理的研究也说明,极性有序结构中的棒状分子难以维持单一方向的取向结构,为求能量安定发生向错会使取向结构消失。另外,侧链烷基的链长与间隔烷基的奇偶数也对这类苯烷基聚谷氨酸酯液晶分子是否形成液晶相产生重要的影响。这种有序结构将在有机光电领域中获得应用。

摘要译文

关键词: 液晶聚合物；双极子-双极子相互作用 ；极性有序结构；光学二次谐波分析奇偶效果

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15

15. 认领

【会议论文】 • 干为吴畏杨方源

作者单位： [1] 中国科学院新疆理化技术研究所环境科学与技术研究室特殊环境功能材料与器件中科院重点实验室

会议名称：

会议时间： 2016-07-01

摘要：研究水油界面离子的吸附与其相互作用等动力学行为是理解水油界面特性的一个重要方面。近期我们通过二次谐波与zeta电位测定等方法,对水油界面离子的行为进行了系列研究。对十六烷-水界面自发产生负电势的原因进行了研究,证实了OH在界面的自发吸附,澄清了以往研究中对此科学问题的争议1;首次得到表面活性剂在水油界面吸附过程中存在一个疏水部分主导的初始吸附过程的直接实验证据,并对吸附过程中的离子相互作用进行了分析;在此基础上,我们证实了H离子在十六烷-水界面并不存在选择性吸附,与OH的行为大相径庭,同时我们提出了以上差异存在的分子层次的原因;通过对不同水油界面电荷与zeta电位的离子强度依赖关系进行分析,得到了不同界面的分子吸附过程在不同离子强度下存在的一些有规律的差异。

摘要译文

关键词: 水油界面；二次谐波 ；zeta电位；离子；表面活性剂

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【会议论文】 • 钟婷 ¹刘亚宁 ²

作者单位： [1] 北京邮电大学[2] 空军总医院

会议名称：

会议时间： 2013-01-11

摘要：表面等离子体激元(SPP,Surface Plasmon Polariton),是光场和金属表面自由电子相互作用形成的一种光波模式。很久以前,人们发现贵金属颗粒在可见光区域有很强的宽带吸收,这是由于费米能级附近导带上的自由电子在电磁场驱动下,在金属表面发生集体振荡而产生的局域表面等离子体激元。实际是共振条件下,电磁场的能量被有效地转变为金属表面自由电子的集体振动能。SPP定义为自由电子与电磁场相互作用而产生的沿金属表面传播的电子疏密波。辐射很难透过小于波长的金属小孔,但是Ebbesen等1998年发现,当波长是金属小孔直径10倍时,仍然有很强的透射光强,透射率超过了小孔面积的百分比,即,部分入射在小孔外面金属膜上的光,也透射过去了。基于电子电路的数字信息传输,已无法满足日益增长的芯片之间大量快速传输的需要。而SPP可以构筑基于光纤和光子回路的新式光通信系统,使得亚波长尺度结构中,对光场实现局域化和导波成为可能,突破了衍射极限的限制,无论是工作速度还是尺度的缩减,都呈数量级地提高。SPP在生物学方面还有下面的应用:1.提高表面增强拉曼散射。与常规拉曼散射相比,局域表面等离子体激元(LSP)引起的表面拉曼散射的增强因子,可以达到几个甚至十几个数量级。这种增强不仅降低了分析物的浓度和使用的激光功率;还加速了数据收集时间,使其在生物化学分子表征方面十分有利。此技术还可以用于细胞传感分析。2.高分辨率成像。LSP提高了二次谐波产生(SHG),获得的相干光源可用于高分辨率成像。据报道,金属膜上下表面引入"牛眼"周期金属环结构,可使SHG的转化效率提高4个数量级。LSP可以把双光子发光(TPL)提高3个数量级,为单分子拉曼光谱等微区光谱的研究提供了新形式。3.生物传感器。SPP对金属表面折射率的改变特别敏感,生物大分子的相互结合(如受体-配体,抗原-抗体,或DNA互补链结合等等),会改变折射率,因而开发出了SPR等等探测技术。除了灵敏度以外,此新技术省却了样品分离纯化等繁琐制备过程,样品直径铺到探测面上即可。一些SPP的应用尚处于理论探索阶段,未来将会有更多的突破。

摘要译文

关键词: 表面等离子体激元；二次谐波 ；双光子发光

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【会议论文】 • 朱雪锋 ¹杨方源 ^1,2潘学聪 ¹陈顺利 ¹ +1位作者

作者单位： [1] 中国科学院新疆理化技术研究所中国科学院特殊环境功能材料与器件重点实验室环境科学与技术研究室[2] 中国科学院大学

会议名称：

会议时间： 2016-07-01

摘要：两亲分子的自组装过程研究是胶体与界面科学的前沿课题之一。目前,常用的研究手段有电子显微镜、原子力显微镜等离位研究手段,也有荧光共聚焦显微镜、动态光散射、小角中子散射等原位研究手段。然而,这些研究手段具有或多或少的缺点,比如,无法实现原位实时观测,或者需要庞大的设备和复杂的数据处理,或者时间和空间分辨率低。本研究中,我们设计了三种具有SHG共振吸收的、含有磺酸根的两亲分子,研究了它们与含有季铵盐头基的两亲分子通过静电相互作用共组装形成囊泡的过程。我们主要利用了二次谐波(SHG)手段的界面选择性和敏感性,对囊泡的自组装过程实现了原位实时探测。本研究有助于深入理解囊泡的自组装过程,为其在药物包裹、传递与释放等应用领域提供理论基础,并为两亲分子自组装过程原位探测提供一种有力的研究手段。

摘要译文

关键词: 囊泡；两亲分子；自组装过程；二次谐波

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18. 认领

【会议论文】 • 章琰汪慎之贾名强陈忠秀

作者单位： [1] 浙江工商大学食品与生物工程学院分子食品科学实验室

会议名称：

会议时间： 2017-07-24

摘要：脂肪酸囊泡是由单链的脂肪酸/脂肪酸盐通过改变末端羧基的质子化/离子化率形成的。国际上关于这类囊泡的研究热点主要集中在两点:一是研究此类酸酐水解动力学及其聚集结构转变理论;二是以脂肪酸囊泡作为原细胞(protocell)的模型,研究其从单体向球室结构转变及生命起源过程。过去所有关于脂肪酸酐水解动力学及囊泡催化的研究都没有关注"大分子拥挤"环境对脂肪酸酐自催化水解反应的影响。"大分子拥挤"(macromolecular crowding)是指由于细胞内含有大量的大分子物质(如多糖、蛋白质和核酸等)产生的非特异性容积排斥效应,为生物学家广泛认可。由于在细胞外介质中也有高浓度的多糖和蛋白质,因此大分子拥挤环境在细胞外也是存在的。我们首次发现大分子拥挤环境中脂肪酸酐自催化水解反应及囊泡形成出现了异常链长依赖现象。将脂肪酸酐的水解反应置于大分子拥挤体系中,相比于非拥挤体系,碳链长度大于10的脂肪酸酐反应速率变快,且随着拥挤剂浓度的提高,速率增加更快;而那些碳链长度小于或等于10的脂肪酸酐在拥挤环境中反应速率则变慢,且随着拥挤剂浓度的提高,反应变得越慢。我们研究了"拥挤度"对反应的影响,发现在这个有囊泡形成的自催化水解反应中,大分子的存在使得不同碳链长度脂肪酸盐的临界囊泡形成浓度(CVC)和囊泡形成的Gibbs自由能不同;大分子存在造成的酸酐水解速率差异与该体系物理化学变化过程中的能量变化与驱动力差异有关。进一步的研究表明在大分子拥挤条件下囊泡催化脂肪酸的生成与囊泡的粒径分布、界面粘度、大分子网络体系的粘弹性指数以及水结构的变化等有关。食品体系是一种复杂体系,多种分子间相互作用控制食品的质构、风味和质量;食物进入人体后分子相互作用则影响食物的消化和吸收。前人研究已经表明,在食物消化吸收过程中,小肠上部乳化脂肪的油水界面伴有囊泡形成,这些囊泡对脂类物质进一步溶解于混合胶束相有推动作用,并满足小肠上部最大程度吸收脂质的热力学条件。这表明,在肠道多种大分子存在的拥挤环境中,除了特定酶的生化反应以外,大分子控制胶束、囊泡等自组装体的形成及其对脂肪催化水解的影响,即整个过程中的物理化学对消化吸收的效率实现也非常关键。为此,我们的进一步研究了大分子环境中脂质的酶催化反应,发现脂质消化过程中也存在大分子拥挤效应,而且不同结构的大分子调控脂质的酶解速率。总之,本研究涉及的大分子拥挤环境中不同结构脂肪酸自催化水解生成的热动力学机制研究,或许从另一个角度对于理解肠道内大分子存在下脂肪的消化吸收过程和健康食物的配方设计有着重要的意义,同时以一种新颖的多学科交叉角度,在物理化学水平上拓展肠道脂肪水解与营养安全研究的新方向。

摘要译文

关键词: 囊泡；自组装；脂肪酸；界面催化；食品

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19

19. 认领

【学位/硕士】 • 张涛 • 安徽师范大学 • 导师：陆洲 • 2024年

摘要：亚甲基蓝和天青A具有类似的结构,是具有重要用途的化学染料,它们在不同领域的发展历史和应用具有独特而引人注目的特点。在纺织业中,这两种染料因其稳定性和色彩鲜艳而备受青睐,被广泛用于织物的染色和印花。它们的应用历史可以追溯到19世纪,成为当时纺织业的重要组成部分,推动了纺织技术的发展和改进。随着时间的推移,亚甲基蓝和天青A在医药领域中的潜力逐渐被发掘,并逐渐应用于制药和光动力治疗等领域。在医药领域,它们被发现具有抗菌、抗寄生虫和抗肿瘤等作用,成为了药物研发的重要组成部分。特别是在光动力治疗中,它们可以通过与特定波长的光线相互作用,产生活性氧并诱导细胞死亡,从而被广泛用于治疗癌症和其他疾病。但不论是其作为药物还是作为光敏剂,这两种分子在生物体系的应用都需要穿透细胞膜进入细胞内部。目前关于它们在细胞膜这一特殊的界面环境上的行为、它们在穿膜过程中对膜结构的具体影响以及它们在生物屏障界面上的物理性质等方面的研究还不够充分,一些具体细节仍有待发现。基于以上背景,本文旨在利用和频振动光谱和宽带电子态二次谐波光谱这两种具有界面选择性的二阶非线性光谱技术,对亚甲基蓝与天青A分子的界面行为进行研究。首先,选择和频振动光谱技术作为研究工具,测量加入亚甲基蓝或天青A溶液前后磷脂单分子膜的和频振动信号,通过对比信号变化讨论它们在细胞膜上是如何影响膜结构的。之后,设计搭建了宽带电子态二次谐波光谱系统光路,用于探测气-液界面天青A分子的电子态结构。最后,通过二阶非线性光谱实验获取了亚甲基蓝与天青A在液体界面上的物理性质与其在对于细胞膜结构影响的微观行为机理。全文将通过以下四个章节具体阐述。第一章,简述了两种染料分子的相关背景以及细胞膜界面结构的现有研究进展。同时,对本文所主要采用的二阶非线性光谱这一研究手段的相关概念和发展历史作了简述,并重点介绍二阶非线性光谱技术在细胞膜模型体系方面的已有研究。由此帮助读者了解本文中的相关物理模型与基本概念。第二章,详细地阐述了关于和频振动光谱与二次谐波这两种二阶非线性光谱技术的原理,介绍了两种技术的理论起源以及对二阶非线性光谱数据进行定量分析所需的基本公式。第三章,以纯水表面的磷脂分子1,2-棕榈酰磷脂酰甘油(DPPG)与二棕榈酸磷脂酰胆碱(DPPC)单分子膜为细胞膜模型体系。利用和频振动光谱探究了不同膜压下这两种单分子膜的结构与取向,对比研究了纯水亚相中天青A与亚甲基蓝的存在对于这两种磷脂单分子膜结构的影响。在测得光谱之后,首先对其进行数据处理,再根据偏振选择定则与光谱指认,对各个信号峰进行归属。并且通过全局拟合方法,结合和频振动光谱的偏振依赖关系,计算得出了烃基链末端甲基平均取向角,以及烃链骨架的平均排列方向角与磷脂分子烃基链有序度。研究结果表明,两种染料分子吸附到单分子层后,会通过破坏磷脂分子中的烃基链的排布来降低磷脂单分子膜的有序度,最终对磷脂单分子膜的结构产生一定程度的破坏。这可能是两种染料分子具有细胞毒性的微观原因之一。并且,在高膜压情况下,染料分子对膜结构的破坏作用会更加明显。同时,相比于在溶液显电中性的DPPC分子,带负电荷的DPPG分子更易于吸附体相中带正电荷的天青A与亚甲基蓝,使得DPPG的和频振动信号在加入染料分子后,变化趋势比DPPC更大。这也意味着亚甲基蓝与天青A染料对DPPG磷脂单分子膜的细胞模型体系的危害更高。第四章,为针对性地研究天青A分子在气液面上的电子态结构,成功设计了一套宽带电子态二次谐波光谱系统,首次实现了对天青A分子在空气/水溶液界面上电子态结构的测量。这部分研究的主要创新之处为自行搭建了一套宽带光参量放大器,由此实现了近1000 nm范围的宽带飞秒短脉冲近红外光的输出,以此作为宽带电子态二次谐波光谱的基频光。这一新手段的建立极大地拓宽了二次谐波实验所能获得的信息量,未来还可用作宽带电子态和频光的测量。

摘要译文

关键词: 和频振动光谱；二次谐波 ；亚甲基蓝；天青A ；磷脂单分子膜

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20. 认领

【学位/硕士】 • 陈名 • 东南大学 • 导师：付大伟 • 2022年

摘要：在过去的几十年中,有机-无机杂化相变材料一直是多功能材料研究的热点之一,在信息存储、传感、信号处理等领域具有潜在的应用前景。有机阳离子可以和阴离子通过氢键或者弱相互作用等诱导和传导方式,触发有机-无机杂化化合物的结构相变。其中,柔性有机阳离子在温度刺激下更容易发生有序-无序转化和重新定向等热运动,导致分子自由度高。因此,当温度诱导的分子热振动超过阈值时容易引起结构发生变化。而无机阴离子部分可以实现光学性质、半导体性质等特性。已有的系统研究证实有机-无机杂化化合物是制备相变材料的理想选择,其中小部分可以实现铁电功能特性。结构相变诱导的介电突变是本论文选题的主要方向,基于这一目标设计了系列具有潜在相变性质的化合物。本论文选择了柔性环状的有机胺为母体合成了十种有机-无机杂化化合物,依据结构特征分成三个部分进行详细阐述。第三章是基于小体积的质子化的环丙甲胺为有机阳离子的有机-无机杂化化合物,通过与不同的无机金属化合物结合得到了三种相变温度在室温以下的化合物,且通过引入金属锰使得化合物产生了光致发光现象。这几个化合物分别是[C4H10N]2[MnCl4]（化合物1）、[C4H10N]2[BiCl5]（化合物2）、[C4H10N]2[SbCl5]（化合物3）。第四章是基于质子化的1-甲基哌啶和4-氨甲基哌啶为有机阳离子的有机-无机杂化化合物,通过置换不同的金属调控它们的相变温度,得到了四种相变温度高于室温的化合物。它们分别是[C6H14N]2[ZnCl4]（化合物4）、[C6H14N][CdCl3]（化合物5）、[C6H14N]3[Bi2Cl9]（化合物6）、[C6H16N2][BiCl5]（化合物7）。第五章是基于质子化的Rac、S及R构型的N-甲基-3-羟基吡咯烷为有机阳离子的有机-无机杂化化合物,具有手性的有机胺与无机化合物结合后会结晶在手性空间群。得到的三种相变化合物分别是（Rac）-[C5H12NO][CdCl3]（化合物8）、（S）-[C5H12NO][CdCl3]（化合物9）、（R）-[C5H12NO][CdCl3]（化合物10）。差示扫描量热（DSC）测量和介电测量结果证实了十个化合物都发生了可逆相变,通过变温单晶X射线衍射（SC-XRD）测试解析了化合物的结构并研究了相变的起源。其中化合物7的相变温度达到了442.6 K的较高温度,化合物2、3、5都具有连续的两个可逆相变。研究表明,通过引入金属锰使得化合物1具有光致发光的性质。化合物8结晶在中心空间群,化合物9和化合物10都结晶在手性空间群且具有二次谐波产生（SHG）效应,表明手性化合物在形成有机-无机杂化化合物时会结晶在手性空间群。本文设计和合成了新的有机-无机杂化相变化合物,并为这类材料设计提供了新思路。

摘要译文

关键词: 晶体；介电性质；可逆相变；有机-无机杂化；单晶结构

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