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摘要： 硝酸盐是大气中的主要污染物,其前体物NO_x(NO+NO_2)参与大气中多种光化学反应,可以改变大气氧化特性,有利于细颗粒物的形成,影响气候系统与人类健康.硝酸盐氧同位素异常(Δ^(17)NO_3^-)是解析大气硝酸盐生成途径的有力手段.本文对大气硝酸盐氧同位素异常的研究进展进行了综述.首先列举了测试大气硝酸盐三氧同位素(^(16)O, ^(17)O和^(18)O)的前处理方法(热解法、细菌法和化学法),并对比了全球范围内大气硝酸盐氧同位素异常的时空分布特征.其次总结了大气中硝酸盐生成的主要途径及其氧同位素质量守恒,讨论了大气硝酸盐中氧原子的可能来源及其氧同位素异常值,评估了全球及典型区域尺度上氧同位素异常的模型.最后对大气硝酸盐氧同位素异常的未来研究方向进行了展望.
关键词: 大气硝酸盐 ；氧同位素异常(Δ17O) ；硝酸盐生成途径 ；非质量同位素分馏 ；大气化学模型
被引量
25
摘要： 总结近年来传统碳、氧同位素及新兴团簇同位素在湖相碳酸盐中的研究进展,梳理湖相环境中碳酸盐同位素组成变化的影响因素及两种同位素方法在地质研究中的应用,探讨当前研究中存在的问题。湖相碳酸盐氧同位素组成受温度的影响较小,主要与湖盆水体的蒸发量和大气降水量有关,碳同位素组成则受湖水蒸发咸化作用以及湖泊有机质与无机质相互作用的共同控制;团簇同位素仅受温度单一因素的影响,是良好的碳酸盐温度计。指出湖相碳酸盐碳、氧同位素研究的两大方向:一是解决团簇同位素理论研究中存在的问题,尤其是埋藏改造过程中团簇同位素温度的重置机理;二是将传统的碳、氧同位素指标与新兴的团簇同位素指标相结合,进行多指标的地球化学综合分析,有效地避免二者在地质研究中的局限性。
关键词: 湖相碳酸盐 ；碳、氧同位素 ；团簇同位素
被引量
7
摘要： 地下水硝酸盐污染是全球范围内关注的热点,如何快速且准确地识别污染源是地下水硝酸盐污染防治中的重要问题之一。通过分析国内外相关研究,本文梳理了我国17个省(市、自治区)、29个研究区地下水硝酸盐污染潜在来源的同位素背景值,以期为后续研究提供基础数据。同时,总结了硝酸盐同位素耦合多示踪剂溯源地下水硝酸盐污染的研究进展,分析了不同示踪剂的适用条件及优缺点,发现卤化物、微生物结合硝酸盐同位素可以准确示踪生活污水、粪便、农业活动等人为污染来源;△^(17)O结合硝酸盐同位素可有效区分地下水中硝酸盐的大气沉降来源;地下水年龄和氮氧同位素的结合使用可以进一步判断硝酸盐污染的时间尺度。此外,本文总结了质量平衡混合模型、IsoSource模型、贝叶斯同位素混合模型、EMMTE模型在地下水硝酸盐污染定量识别中的应用案例,并对各模型特点进行了分析比较。由于地下水污染来源的复杂性和隐蔽性,硝酸盐同位素耦合其他化学和生物等示踪方法,以及应用硝酸盐同位素定量分析模型,是可靠识别地下水硝酸盐来源和转化过程的有效工具。
关键词: 硝酸盐 ；同位素分馏 ；源解析 ；多示踪剂
被引量
11
摘要： 近年来人为活动导致的大气硝酸盐不断增加,危害人体健康和生态环境。厘清大气硝酸盐的来源及形成机理至关重要。多氧稳定同位素技术是一种强有力的示踪手段,能够有效指示大气硝酸盐生成的氧化路径,在气溶胶、水体、土壤、森林、古气候研究中得到了广泛应用。本文总结了大气硝酸盐氧同位素异常(Δ17O)的测定方法(热裂解法、反硝化细菌法、化学法),探讨了Δ17O的产生原因,并围绕硝酸盐的形成过程阐明硝酸盐Δ17O的示踪机制,综述了Δ17O在大气化学反应机制研究中的应用。在此基础上,本文提出目前Δ17O研究的不足并对未来需要开展的研究进行了展望。
关键词: Δ17O ；大气硝酸盐 ；氧化路径 ；氮循环 ；大气化学模型
被引量
5
摘要： 大气硝酸盐(包括颗粒态硝酸盐和气态硝酸)是一种重要的含氮物质,在北冰洋氮的生物地球化学循环中起着重要作用。然而,目前关于北冰洋上大气硝酸盐形成机制的研究较少,限制了对该地区氮氧化物(NO_(X))到硝酸盐相关大气化学过程的理解。作为2012年夏季中国第五次北极科学考察的内容之一,本研究采集了科考航线上的大气气溶胶样品,并对北冰洋航段(62.3°~74.7°N)上样品中硝酸盐的氮氧同位素(δ^(15)N,δ^(17)O和δ^(18)O)进行了分析以研究该区域大气硝酸盐的形成过程。观测到的Δ^(17)O(NO^(–)_(3))变化范围为21.7‰~28.8‰,均值为(25.4±2.7)‰;δ^(15)N(NO^(–)_(3))变化范为是-7.5‰~0.8‰,均值为(-4.2±3.0)‰。整体上,Δ^(17)O(NO^(–)_(3))与采样纬度呈现相反的变化趋势,与夜间时长和O_(3)浓度呈现相似的变化趋势;δ^(15)N(NO^(–)_(3))与气温呈现相反的变化趋势。基于化学动力学的分析表明,Δ^(17)O(NO^(–)_(3))的变化可能主要反映的是NO_(2)+OH、N_(2)O_(5)+H_(2)O(aq)、NO_(3)+HC/DMS、NO_(3)+H_(2)O(aq)、XNO_(3)+H_(2)O(aq)(X=Br、Cl、I)等硝酸盐生成途径的变化。基于Δ^(17)O(NO^(–)_(3))的计算表明:低Δ^(17)O(NO^(–)_(3))样品[Δ^(17)O(NO^(–)_(3))=21.7‰~24.5‰,66.2°~74.7°N]的主导反应为NO_(2)+OH,其对硝酸盐的可能平均贡献是68%~81%;对于高Δ^(17)O(NO^(–)_(3))样品[Δ^(17)O(NO^(–)_(3))=27.5‰~28.8‰,62.3°~69.9°N],NO_(3)+HC/DMS、NO_(3)+H_(2)O(aq)和XNO_(3)+H_(2)O(aq)三者一起的贡献最高,可达35%~50%。结合BrO柱浓度的分析表明,XNO_(3)+H_(2)O(aq)反应对高Δ^(17)O(NO^(–)_(3))样品的作用可能不可忽略,该作用有待结合大气化学模型进一步探索。
关键词: 北极 ；气溶胶 ；硝酸盐 ；形成途径 ；氧同位素
摘要： 陆生蜗牛响应气候环境变化敏感,其壳体化石碳氧同位素组成(δ^(13)C和δ^(18)O)具有重建古生态和古大气水文条件的巨大潜力。然而目前针对中国黄土古土壤沉积序列中蜗牛化石碳氧同位素组成开展的古环境古气候重建研究却仍然不足,根源在于对蜗牛壳体δ^(13)C和δ^(18)O指标气候意义的认识仍不明确。文章从现代过程研究着手,综述了目前有关蜗牛壳体δ^(13)C和δ^(18)O气候环境意义的研究进展,并指出各自指标存在受控因子的复杂性和多解性等问题。通过总结这些研究认为:陆生蜗牛壳体δ^(13)C值主要通过反映植物(尤其C3)δ^(13)C值变化来进一步响应当地降水量变化,进而指示环境的干湿程度,但同时需要考虑环境碳酸盐、大气CO_(2)等额外因子对壳体δ^(13)C的影响;壳体δ^(18)O值可以在较大程度上反映大气降水δ^(18)O值变化,但同时需要考虑蒸发作用和温度等因素对壳体δ^(18)O的影响;壳体δ^(13)C和δ^(18)O在作为气候指标时常受区域和蜗牛种属等因素影响。此外,还介绍了目前中国北方黄土地层中蜗牛壳体化石稳定同位素组成重建季风变化的研究进展和近十年来有关蜗牛壳体团簇同位素新方法的研究进展。最后,论文针对壳体δ^(13)C和δ^(18)O指标存在的问题提出可能的解决办法,并对以后蜗牛碳氧同位素古环境研究方向进行展望。
关键词: 陆生蜗牛 ；壳体δ^(13)C和δ^(18)O ；植被组成 ；降水δ^(18)O ；气候变化
被引量
7
摘要： 受人类活动和工农业快速发展的影响,大气硝酸盐(NO_3^-)污染越来越严重且已成为世界范围内的环境问题之一。探究大气NO_3^-的稳定同位素组成(δ15N,δ18O和Δ17O),可以为深入理解大气氮循环、有效控制大气NO_3^-污染提供有力依据。综述了目前大气NO_3^-不同来源NOx的δ15N值、NO_3^-的δ15N季节变化特征及主要影响因素,总结了大气中不同氧化剂的δ18O值和Δ17O值,归纳了全球范围内部分大气NO_3^-中δ18O值和Δ17O值的时空分布特征及可能影响因素,回顾了NO_3^-同位素分析测试技术的主要进展,在前期工作基础上提出未来大气NO_3^-稳定同位素研究应更多关注NO_3^-的氧化生成机制(不同类型氧化剂同位素组成时空差异)、不同NOx来源的δ15N组成、借助化学模型开展大气NO_3^-循环过程等方面的研究。
关键词: 大气 ；硝酸盐 ；稳定同位素
被引量
14
摘要： 环境中普遍存在着自然条件下产生的高氯酸盐(ClO_(4)^(–)),其同位素组成的显著特征(如17O异常和/或36Cl正值)表明这些ClO_(4)^(–)很可能来自于大气平流层且臭氧(O3)参与了其形成过程。极地冰盖是保存大气来源ClO_(4)^(–)的天然档案,能够提供大气来源ClO_(4)^(–)的含量、空间分布、长时间尺度内的变化序列及不同历史时期的来源等信息。这些信息对于明确人类活动对大气来源ClO_(4)^(–)的影响,大气中产生ClO_(4)^(–)的机理,以及大气中ClO_(4)^(–)的产量与大气化学、环境条件之间的关系具有重要意义。在总结了极地雪冰中ClO_(4)^(–)的来源、含量水平、时间变化序列及大气中产生ClO_(4)^(–)的机理等方面的研究进展之后,提出今后应利用极地雪冰样品研究不同区域ClO_(4)^(–)的大气圈层(平流层、对流层)主要来源,并开展雪冰中ClO_(4)^(–)的沉积后过程研究,从而能够更好地理解ClO_(4)^(–)的大气化学过程,并获取大气中ClO_(4)^(–)的产量及其变化的真实信息。
关键词: 极地 ；雪冰 ；高氯酸盐 ；来源 ；产生机理
被引量
3
摘要： 大气成因硝酸盐是地球上氧同位素异常(O-MIF)最大的矿物,其氧同位素异常值(Δ^(17)ONO_(3))是潜在的灵敏记录古老大气中氧气等氧化组分浓度及演化的有效指标。目前大气成因硝酸盐的O-MIF仅用于近现代大气过程和古代冰芯研究,未能将其应用拓展至晚更新世之前的沉积记录中。实际上,硝酸盐能够被黏土矿物、铁氧化物等吸附,而保存在沉积记录中。我们在硝酸盐氮/氧同位素分析过程中也发现了黏土矿物、铁氧化物等吸附硝酸盐的现象。在此基础上,我们通过实验模拟测定了不同矿物和岩石样品对溶液中硝酸盐的吸附情况。结果表明大部分样品的吸附率在20%左右,最高达32%。黏土矿物成分及其含量、铁氧化物及有机质含量、pH值等对硝酸盐的吸附量也有一定影响。吸附过程不会改变母液硝酸盐的初始氮/氧同位素组成,后期硝化和反硝化作用只会降低不会升高大气成因硝酸盐氧同位素非质量分馏值。岩芯样品能够避免近现代大气成因硝酸盐的污染影响,极端干旱、寒冷、生物活动极其微弱的沉积环境有利于大气成因硝酸盐的积累和原始氮氧同位素信号的保存,是示踪古老大气氧化组分含量及演化的研究理想对象。该研究为利用沉积岩中硝酸盐的氧氮同位素示踪地球早期大气成分及雪球地球等重大地质事件提供了依据。
关键词: 大气成因硝酸盐 ；吸附 ；氮/氧同位素 ；黏土矿物 ；沉积建造
摘要： 硝酸盐作为氮循环中的重要物质之一,已成为地下水污染的主要形式。硝酸盐的来源分为自然源和人为源。不同来源的硝酸盐具有不同的同位素特征,因此可以利用N、O同位素来识别硝酸盐的来源、迁移和转化。本文通过综述硝酸盐的主要来源及其同位素特征,简要介绍了硝酸盐同位素检测技术的发展历程,影响同位素分馏的相关作用过程;同时简述了硝酸盐同位素在农业、沙漠、森林、城市生态系统中开展的相关研究,概述了研究中存在的问题,并展望了今后的发展方向。
关键词: 硝酸盐 ；δ15N-NO3- ；δ18O-NO3- ；生态系统
被引量
20
摘要： 新疆吐-哈地区硝酸盐矿床是新近发现的资源量达到2.5亿吨的世界第二大硝酸盐矿床.但吐-哈地区硝酸盐矿床的研究程度很低,关于矿床的成因还存在很大争论.本文利用新建立的硝酸盐氮、氧同位素分析方法,对吐-哈地区库姆塔格、小草湖等六个典型硝酸盐矿床的氮、氧同位素组成进行了系统测定.结果表明吐-哈地区硝酸盐矿床的δ15NAir值变化范围很大,为0.7‰～27.6‰,但集中分布在2‰～6‰之间,与大气及大气成因硝酸盐的氮同位素组成相近;δ18OV-SMOW值异常高,为35.4‰～47.9‰,与微生物形成的硝酸盐的氧同位素组成明显不同,而与大气成因硝酸盐的δ18O值相似.综合硝酸盐的氮、氧同位素组成特征提出新疆吐-哈地区硝酸盐矿床中的硝酸盐主要来源于大气成因硝酸盐气溶胶.大气成因硝酸盐是普遍存在,但只有在气候长期极度干旱,生物活动极其微弱的条件下才能富集形成硝酸盐矿床.结合地质背景提出了不同类型硝酸盐矿床的形成机制.
关键词: 氮、氧同位素 ；硝酸盐矿床 ；大气硝酸盐气溶胶沉积 ；新疆吐-哈地区
被引量
10
摘要： 由于人类活动影响,水体硝酸盐(NO-3)污染已经成为世界范围内的环境问题.结合NO-3中δ15N、δ18O双稳定同位素技术、其他环境同位素以及化学分析技术,可以定量评价地表水、地下水、降水中NO-3不同来源贡献率、硝化/反硝化过程,为水体NO-3污染治理提供了有利依据.本文综述了国内外NO-3中δ15N、δ18O分析测试技术、NO-3污染源δ15N、δ18O特征值、应用δ15N、δ18O进行地表水、地下水溯源研究进展.目前,国内已经成功应用离子交换-AgNO3法和细菌反硝化法开展水体NO-3污染来源的同位素示踪研究.综合分析NO-3污染源中δ15N表明,我国粪肥及污水NO-3的δ15N为3‰～17‰,土壤中NO-3的δ15N为3‰～8‰、大气降水中NO-3的δ15N为-9‰～9‰、化肥中NO-3的δ15N为-2‰～4‰,化肥中NH+4的δ15N为-4‰～2‰.对地表水、地下水中的NO-3溯源研究表明,污水、粪肥已经成为我国水体NO-3污染的重要来源,中国的城市污水、农业水产养殖对地表水水体NO-3污染带来了严重的影响.未来应结合长期监测、δ15N和δ18O双同位素技术和水化学分析技术,提高NO-3不同来源的比例、季节动态定量评价水平,为我国水环境管理提供有效依据.
关键词: 硝酸盐氮同位素(δ^15N) ；硝酸盐氧同位素(δ^18O) ；分析方法 ；来源 ；贡献率 ；反硝化过程
被引量
146
摘要： 水体硝酸盐污染已经成为一个相当普遍且重要的环境问题.为了保证人类的身体健康、水环境的良性演化,有效识别水体中硝酸盐污染的来源就显得尤为重要.水体中不同来源的硝酸盐具有不同的氮、氧稳定同位素组成,因此,可以利用氮、氧稳定同位素对水体中的硝酸盐污染进行源识别.本文介绍了氮、氧稳定同位素在氮循环主要过程中的分馏系数和主要硝酸盐来源的氮、氧稳定同位素组成,对比了5种硝酸盐氮、氧同位素分析预处理方法的优缺点,综述了国内外学者在该方向的研究进展并划分为3个阶段:单独使用氮稳定同位素;同时使用氮、氧稳定同位素;结合数学模型的应用.最后,对该领域今后的研究方向进行了展望.
关键词: 硝酸盐 ；源识别 ；稳定同位素技术 ；预处理方法
被引量
47
摘要： 氧同位素异常(Δ^(17)O)常用来衡量氧同位素非质量分馏的程度,也是目前研究大气CO_(2)相关问题的有力手段之一。本文综述大气CO_(2)氧同位素非质量分馏效应的研究进展。首先介绍氧同位素非质量分馏程度的表示方法(Δ^(17)O)和成因;其次概括CO_(2)中Δ^(17)O的测量方法,并对比质谱法和光谱法测量Δ^(17)O的优缺点;最后总结Δ^(17)O在估算平流层向对流层输入的CO_(2)通量、估算全球生产力和示踪CO_(2)不同来源方面的应用,并对Δ^(17)O在CO_(2)未来的研究方向提出展望。
关键词: CO_(2) ；氧同位素非质量分馏 ；Δ^(17)O ；光谱法 ；示踪研究
被引量
1
摘要： 海洋中硝酸盐的来源及生物地球化学作用是氮循环研究的重要内容。为更好地认识海洋中氮的循环,确定海洋中硝酸盐的来源以及研究氮的生物地球化学作用显得尤为重要。由于不同来源的硝酸盐往往具有不同的氮、氧同位素,并且硝酸盐的生物地球化学作用信息也会反映在氮、氧同位素上。因此,近十年来,利用氮、氧同位素方法研究海洋硝酸盐问题正日益受到国内外研究人员的重视。本文综述了海水硝酸盐N、O同位素分析方法的研究进展,以及用硝酸盐中N、O同位素来研究海洋硝酸盐的不同来源和示踪其地球化学过程这两方面的研究进展,并指出研究中的不足,最后对我国海洋硝酸盐研究现状进行了讨论并提出符合我国国情的研究方向。
关键词: 海洋 ；硝酸盐 ；氮同位素 ；氧同位素
被引量
9
摘要： 海洋中氮的生物地球化学循环影响着海洋生态系统的结构和功能,并和全球气候变化有着密切的联系,一直是海洋科学研究的重点和热点。海水硝酸盐的15N/14N和18O/16O比值可以反映海洋中氮循环的主要过程,因而成为研究海洋氮循环的一个重要手段。综述海水硝酸盐氮、氧同位素组成的测定方法,同化吸收作用、硝化作用、反硝化作用、生物固氮作用等氮循环过程所导致的氮、氧同位素分馏及其在海洋学研究中的应用。海洋生态系中硝酸盐氮、氧同位素的分布可以提供支持生物生产力的氮来源信息,以及氮在不同储库迁移转化的路径与机制。未来的研究需要发展适用于低含量硝酸盐的同位素测量方法,构筑海洋氮的收支平衡,掌握影响上层海洋硝酸盐氮、氧同位素变化的过程,获取全球海域有关硝酸盐氮、氧同位素组成的更多数据。
关键词: 海洋氮循环 ；硝酸盐 ；氮同位素 ；氧同位素
被引量
16
摘要： 水环境的硝酸盐污染是一个全球性环境问题。识别水环境中硝酸盐的来源及其转化,对更好地管理水质是十分重要的。硝酸盐的稳定氮氧同位素组成可有效识别水环境中NO 3-来源及其转化。本文总结了典型的测定硝酸盐中稳定氮氧同位素组成的方法:石墨燃烧法、AgNO3-离子交换法、细菌反硝化法、亚硝酸盐去除联合细菌反硝化法、两步化学还原法、连续选择性细菌还原法,同时对这些方法的优缺点进行了评述。最后分析了检测技术中存在的共同问题及其发展方向:δ18O精确度仍有提高的潜力;把NO 3-从水中独立提取出来进行三氧同位素的测试方法还需改进和提高;水样的采集、保存有待进一步改进。
关键词: 硝酸盐 ；δ^15N ；δ^18O ；测试技术
被引量
15
摘要： 地表水硝酸盐污染造成了地表水体富营养化和水质恶化等的生态环境问题,确定地表水中硝酸盐的来源并加以控制显得尤为重要。利用不同成因的地表河流硝酸盐的δ15N和δ18O存在着较大差异,将氮、氧稳定同位素示踪技术用于河流硝酸盐来源解析的研究日益受到研究者的广泛关注。本文综述了利用氮、氧同位素来研究地表水硝酸盐不同来源的研究进展,总结归纳了不同硝酸盐氮来源的δ15N和δ18O分布范围,并展望了未来我国地表水硝酸盐来源示踪的可能发展方向。
关键词: 地表水 ；硝酸盐污染 ；氮氧同位素 ；来源示踪
被引量
3
摘要： 地下水的硝酸盐氮污染已经成为人们普遍关注的问题。最根本的解决办法就是找到硝酸盐的来源,切断污染源。不同N来源的硝酸盐具有不同的N、O同位素组成,利用NO3-中δ15N和δ18O对硝酸盐污染进行示踪研究是当前地下水污染研究的一个重要方向。介绍了水样NO3-氮、氧同位素分析的多种预处理方法、N、O同位素的测定技术以及存在的问题,并对未来发展的方向做了阐述。
关键词: 地下水 ；硝酸盐 ；氮同位素 ；氧同位素
被引量
32
摘要： 氮污染特别是地下水硝酸盐污染已成为一个相当普遍而重要的环境问题。地下水硝酸盐污染与人类健康和环境安全密切相关。为控制地下水硝酸盐污染,最根本的解决办法就是找到硝酸盐的来源,减少硝态氮向地下水的输送。由于不同来源的硝酸盐具有不同的氮、氧同位素组成,人们利用NO3-中δ15N和δ18O开展了硝酸盐污染源识别研究。本文综述了利用氮、氧同位素识别地下水硝酸盐污染源及定量硝酸盐污染源输入的研究进展及目前存在的问题,并提出几个值得重视的研究方向。
关键词: 地下水 ；硝酸盐 ；氮同位素 ；氧同位素
被引量
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