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摘要： 在TiO2纳米晶多孔膜电极上,修饰了合成的RuL2(SCN)2(L=2,2′-bipyridine-4,4′-dicarboxylicacid)及聚苯胺,用光电化学方法研究了该纳米晶TiO2/敏化剂多孔膜电极的光电转换机理,并比较了两类敏化复合电极的光电转换效能。用染料或聚苯胺修饰纳米晶多孔膜电极后,可使该复合电极在可见光区吸收增加,光电流增强,且起始波长红移至>600nm,从而提高了宽禁带半导体电极的光电转换效率。
关键词: 敏化剂 ；修饰 ；纳米晶 ；TiO2/多孔膜复合电极 ；光电化学行为 ；聚苯胺 ；染料
被引量
10
摘要： 合成了RuL2 (SCN) 2 (L =2 ,2’ -bipyridine- 4 ,4’ -dicarboxylicacid )及电化学聚合了聚吡咯 ,将其作为敏化剂修饰在TiO2 纳米晶多孔膜电极上 ,用光电化学方法研究了纳米晶TiO2 /敏化剂多孔膜电极的光电转换机理 ,系统研究了两类敏化剂对光致电荷转移的影响 ,并比较了两类敏化复合电极的光电转换效能。用染料或聚吡咯修饰纳米晶多孔膜电极后 ,可使该复合电极在可见光区吸收增加、光电流增强、光电响应波长红移 。
关键词: 纳米晶TiO2敏化多孔膜电极 ；光电化学 ；光电转换机理 ；光致电荷转移 ；二氧化钛 ；纳米材料
被引量
1
摘要： 采用溶胶-凝胶法合成了Zn(Ⅱ)、La(Ⅲ)共掺杂TiO2纳米粒子(掺杂0.5%Zn(Ⅱ)及0.5%La(Ⅲ)),并制成了TiO2、掺杂0.5%Zn(Ⅱ)及共掺杂0.5%Zn(Ⅱ)和0.5%La(Ⅲ)的TiO2纳米晶多孔膜电极,对该3种电极进行了电化学及光电化学研究,实验发现,用Zn(Ⅱ)单独掺杂TiO2纳米多孔膜电极的光电流大于未掺杂的TiO2纳米多孔膜电极,而Zn(Ⅱ)和La(Ⅲ)共掺杂TiO2纳米多孔膜电极的光电流又大于Zn(Ⅱ)单独掺杂TiO2纳米多孔膜电极,对该掺杂电极的光电转换机理进行了探讨。
关键词: 光电化学 ；Zn(Ⅱ)和La(Ⅲ)共掺杂 ；TiO2纳米晶多孔膜电极 ；TiO2纳米
被引量
14
摘要： 染料敏化纳米晶薄膜太阳电池由于其较高的光电转换效率、低廉的成本、简单的工艺以及环保等一系列优势,吸引了学术界和工业界越来越多的目光。纳米氧化物半导体薄膜光阳极是染料敏化太阳电池（DSCs）的重要组成部分,其不仅影响染料敏化剂的吸附、入射太阳光在膜内的多次吸收,还承担电子在多孔膜内的传输和转移的媒介作用。
目前,国际上对染料敏化纳米晶薄膜太阳电池阳极研究,主要集中在TiO2以及新宽禁带半导体材料代替常TiO2。其它半导体材料,如ZnO、SnO2、Nb2O5等也可制备出新型DSCs,然而它们的光电转换效率还远不如常规的纳米TiO2太阳电池。为了改善电子在薄膜内的传输性能、提高DSCs效率,人们在纳米多孔薄膜电极方面进行了多种表面修饰或是阳离子掺杂等研究。碳纳米管（CNTs）因其具有电子的量子限域效应所导致独特的电学性质,以及良好的导电性、化学稳定性和吸光性,使其成为载流子传递的多功能纳米材料,被越来越多的运用于光电转换材料和器件。
本文以纳米晶TiO2染料敏化电池为研究对象,研究了光阳极制备工艺对DSCs的光电转换性能的影响。为了提高电子传输和收集效率,抑制电子复合,除化学表面修饰外,采用独特的外加平行电场方式对CNTs/TiO2复合薄膜电极进行处理,改善了电池样品光电转换性能。主要研究内容和成果如下:
1、通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、电化学阻抗谱（EIS）等多种测试手段,研究了TiO2薄膜热处理和组装工艺对DSCs性能的影响,重点探讨了光阳极的膜厚对光电转换效率和光电子复合过程的影响,明确了TiCl4修饰和增加大颗粒层对DSCs电池效率提高的重要作用。通过优化热处理工艺和膜厚,获得了高光电转换效率的样品,比传统的纯TiO2薄膜提高了38.7%。
2、通过XRD、SEM、紫外可见吸收光谱等多种测试,明确了掺杂后电极材料的微观特性,并利用平带电势、强度调制的光电流谱（IMPS）和光电压谱（IMVS）等实验详细研究了掺杂对电池光伏性能的影响。结果表明,CNTs并不拓宽TiO2的吸收光谱,也很难改变TiO2的费米能级。但多壁碳纳米管/TiO2复合薄膜制备的DSCs的效率在合适掺杂量（如0.05%）时得到提高,之后随掺杂量的增加转换效率逐步下降,这是CNTs掺杂增强了电子传输、减少电子复合几率的结果。
3、通过I-V传输测试研究了外加平行电场处理对CNTs掺杂样品的光电性能产生的影响。结果表明,DSCs样品短路电流和影响因子显著增大,光电效率从4.28%提高到5.15%,增幅达20%。
4、通过SEM、IMPS/IMVS以及电化学阻抗谱等多种方式,研究了外加平行电场处理效应的物理机制。结果表明,外加电场导致复合薄膜中MWCNT沿电场方向有序度增强,使得电子传输时间变短,电子寿命延长。同时染料|电解液|TiO2-MWCNT界面阻抗变大,电荷复合几率减小,暗电流减小,相应的复合几率变小。
关键词: 染料敏化太阳电池 ；TiO2电极 ；碳纳米管 ；取向有序
被引量
2
摘要： 本文通过用La离子与Zn离子共同掺杂TiO2纳米晶结构多孔膜电极,以及用导电高聚物敏化0.5%Zn（Ⅱ）和0.5%La（Ⅲ）共掺杂TiO2电极,以提高TiO2纳米晶结构多孔膜电极的光电转换效率。具体工作如下:
1.以溶胶-凝胶法（水解钛酸四丁酯）制备了TiO2溶胶,并在溶胶溶液中完成了La离子与Zn离子共同掺杂。用垂直提膜法,将TiO2纳米溶胶转移到SnO2导电玻璃上,并制成纳米晶膜TiO2电极。
2.对各TiO2纳米晶多孔膜电极进行了紫外-可见吸收光谱分析和循环伏安电化学分析。结果表明La离子与Zn离子共掺杂TiO2多孔纳米晶膜电极的吸光效率以及电极中空穴-电子对参与氧化还原的能力和数目都优于未掺杂和单独掺杂Zn离子TiO2纳米晶多孔膜电极。
3.对各电极进行了光电化学测试。结果发现,当La（Ⅲ）掺杂质量百分比浓度为0.5%时,La（Ⅲ）与0.5%Zn（Ⅱ）共掺杂TiO2纳米多孔膜电极的光电流为最强,而且明显超过0.5%Zn（Ⅱ）单独掺杂TiO2纳米多孔膜电极的光电流,提高了TiO2纳米多孔膜电极光电转换效率。其机理是当Zn（Ⅱ）、La（Ⅲ）共掺杂TiO2时,稀土离子掺杂能够改变样品的光吸收率和抑制光生载流子的复合,即La（Ⅲ）掺杂对光电流提高起到了积极的作用。
4.用导电高聚物（聚吡咯和聚苯胺）敏化0.5%Zn（Ⅱ）和0.5%La（Ⅲ）共掺杂TiO2电极,该电极能使光吸收红移,提高太阳能光电转换效率。其机理是导电高聚物吸收可见光,产生电子-空穴对,光生电子注入TiO2导带,光生空穴在电极表面氧化溶液中的H2O或其它还原剂而产生光电流。
关键词: 共掺杂 ；TiO2纳米晶多孔膜电极 ；光电化学 ；光电转换
摘要： 作为解决能源危机和环境污染的焦点，太阳能是一种无污染并且取之不尽的能源，近年来对它的开发一和利用越来越受到各国政府的重视。染料敏化太阳能电池(DSSC)以其较低的成本、简便的制作工艺、稳定的性能为人类廉价和方便地利用太阳能提供了有效的方法，因而成为研究的热点。从DSSC的工作原理来看，纳米半导体多孔膜、染料光敏剂、电解质、对电极以及电池的制作工艺参数等都是影响其性能的重要因素。基于国内外染料敏化太阳能电池的发展状况，本论文主要围绕染料敏化太阳能电池中纳米晶半导体多孔薄膜的制备，纳米晶多孔电极中光生电子传输性能及光敏染料等方面进行了研究，主要研究内容如下：
(1)以低成本的偏钛酸为原料，以含有的羧基或羟基的有机酸作表面修饰剂，在低温下实现了粒径可控的纯金红石型Ti02的制备，探讨了有机酸修饰剂对Ti02粒径的修饰机理。有机酸修饰剂的空间位阻效应及修饰剂的羟基和羧基的络合作用对Ti02颗粒的生长起到抑制作用。通过选用不同的修饰剂可制得不同粒径的纳米金红石型Ti02。
(2)以钛酸正丁酯为主要原料，采用溶胶-凝胶法与水热法相结合的方法制备粒径可控的纯锐钛矿型纳米Ti02。系统研究了钛酸正丁酯水解的pH，水解酸，水热温度以及不同类型的表面活性剂对纳米Ti02晶型、大小和形貌的影响。结果发现：以强酸硝酸为水解酸，生成的纳米Ti02的晶型较复杂;然而使用弱酸冰醋酸时，则易生成纯锐钛矿型的纳米Ti02晶，且纳米晶的粒径较大，分布均匀，粒子之间界限分明。在适当的pH条件下，发现水热温度与Ti02晶粒大小和分布线性相关，水热温度越高，生成的纳米Ti02的晶粒越大。通过控制pH值，改变水热处理温度，即可实现纳米Ti02颗粒晶型和大小可控制备。研究了不同类型的表面活性剂对制得的Ti02粒子的影响，发现添加阴离子性表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(DBS)和阳离子性表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)时，对制得的Ti02粒子的粒径影响不大，主要影响Ti02晶体的生长程度：而添加非离子性表面活性剂PEG800和PEG2000时，则对粒径影响较大，长链的PEG2000获得粒径较小的纳米Ti02。
(3)在上述基础上，采用丝网印刷(screen-printing)方法制备了纳米晶Ti02多孔膜电极，以联吡啶钌络合物(N3)作敏化剂，成功地组装了染料敏化Ti02纳米晶光电化学池原型器件，并对其光电性能进行了测试。从晶型来看，大量存在的大尺寸的金红石型TiO2，不仅使电极染料吸附量减少，而且还降低了光生电子的传输速率，导致了DSSC性能的下降。从不同水解酸来看，在相同水热温度下，醋酸体系制得的样品组装成的电池的性能要高于硝酸体系制得的电池。从粒径的大小来看，提高水热处理温度，不仅促使颗粒长大，而且能有效提高纳米Ti02晶粒的表面能，晶体发育更完全，因而能有效提高染料的吸附量，减少电子复合，促使了电池短路电流密度和光电转化效率的提高。通过优化Ti02粉体制备，获得了3.507％的光电转换效率（厚度为4μm）。同时发现添加阳离子性表面活性剂DBS和阴离子性表面活性剂CTAB时，所制得的DSSC光电性能较空白Ti02电池分别提高了11.41％和7.84％;而添加非离子性表面活性剂PEG800和PEG2000时，PEG的主链越长，生成的Ti02的粒子越小，染料吸附量越少，电池性能也越低。研究了不同的电沉积时间制备的Ti02致密层薄膜厚度对电池性能的影响。结果发现：致密层的存在可以有效地阻止导电玻璃基底上的光生电子和电解液中I3的复合，电池的短路电流和光电转换效率较空白电池提高了3.71％和9.75％。当电沉积时间为15-20miN,获得的致密层厚度在350-420nm时，DSSC的光电性能最好。
(4)采用溶胶，凝胶与水热相结合的方法成功地制得了Ti02/ZnO复合粉体，构筑了一系列不同比例的TiO2/ZnO复合纳米晶电极。详细研究了电极的浸泡时间，Ti02/ZnO复合比例对复合电池性能的影响。当ZnO和Ti02的摩尔之比为0.01:1时，电极的浸泡时间为4h，复合光电池表现出最佳的光电性能，其开路电压为0.792V，短路电流密度为8.809 mA.cm-2，填充因子为0.622，获得的光电转换效率分别为4.35％(厚度为4μm)。详细地讨论了光生电子在Ti02/ZnO复合电极中传输过程，适当的ZnO掺杂大大加快了电子在薄膜中的传输，减少了电子复合，因而提高电池的性能。
(5)通过低温水热法成功地在TiO2多孔膜上自组装上一种新颖的ZnO微/纳米结构，上层为花状ZnO微/纳米结构和下层为ZnO纳米棒阵列。FE-SEM结果表明：单个ZnO微/纳米花是由多个平顶的六角形的光滑的纳米棒构成，其中纳米棒的直径和长度分别在100-200nm和730nm-2μm之间，ZnO微米花的大小约在5-8μm之间;下层的纳米棒表面光滑，直径为60-110im，长度为500-970nm。研究了该新型电极的光电性能，获得的光电转换效率达1.26％。上层的立体状的ZnO微/纳米花结构相对于平面的ZnO可以吸附更多的染料，下层的纳米棒阵列是单晶结构可以提供有效的电子传输通道，从而有效地提高电池的性能。同时发现添加PEG800制得的ZnO微/纳米结构电池的性能更佳，光电转换效率达1.48％。
(6)采用Adler法成功地合成了Meso-5，10，15，20-四（对羟基苯基）卟啉(H2THPP)及固液相结合的方法合成了Meso-5，10，15，20-四（对羟基苯基）金属卟啉(MTHPP,M=Cu,Co，ZN,Pb，Ni)。研究H2THPP及MTHPP对纳米Ti02多孔膜电极的敏化。红外和紫外.可见光谱测试表明，它们与TiO2间都存在着较弱的相互作用，相互作用的强度因中心金属离子不同而稍有不同。敏化电极的光电性能测试表明：MTHPP的敏化性质与中心金属离子密切相关，敏化效果的顺序为：CuTHPP>PbTHPP>H2THPP >ZnTHPP>NiTHPP>CoTHPP.
关键词: 二氧化钛 ；粒径可控 ；表面活性剂 ；复合电极 ；金属卟啉 ；染料敏化太阳能电池
摘要： 染料敏化太阳能电池(DSSC)是一种新型光电化学太阳能电池,它制作工艺简单、成本低、性能稳定、并且对环境良好,具有很好的应用前景。目前,以纳米晶TiO2作光阳极的DSSC的光电转化效率最高已达11.1％。但是电子在传输过程中,由于TiO2薄膜中存在着大量表面态,表面能级位于禁带之中,呈局域态构成陷阱,束缚了电子在薄膜中的运动,导致电子与电解质复合的几率增大,暗电流增加,电池效率难以进一步提高。因此,寻找其它光阳极结构就成为DSSC研究的一个热点。本论文成功构筑了ZnO/TiO2纳米棒阵列电极,重点研究了TiO2的壳层特性对DSSC中光生电子的传输与复合的影响,从而为制备高效率的太阳能电池提供了一定的实验和理论基础。具体的研究内容如下:
采用水热法,在沉积ZnO晶种层的透明导电玻璃上制备ZnO纳米棒阵列电极;采用Doctor-blade方法制备纳米晶TiO2多孔膜电极,以C206为光敏剂,构筑了DSSC。通过对电池进行光电性能测试,得到了光电转化效率为0.99％的 ZnO-DSSC和效率为4.71％的TiO2-DSSC。深入探讨了ZnO-DSSC光电转化效率低的因为:较小的比表面积和较差的化学稳定性。
利用射频磁控溅射技术,在ZnO纳米棒的表面均匀地沉积了一层锐钛矿TiO2壳层,制备了ZnO/TiO2核壳结构纳米棒阵列电极,对此电极进行器件组装和光电性能测试发现:壳层沉积后电池的开路电压、短路电流、填充因子都得到了改善,暗电流得到抑制,总光电转化效率提高到1.74％。通过改变TiO2壳层的沉积时间、退火条件和沉积温度,观察了这些制备条件对TiO2壳层的厚度、表面形貌和结晶度的影响,并进一步讨论了壳层的这些特性对电池光电性能参数、效率和界面电子传输与复合的影响,结果表明:壳层厚度为11 nm时电池效率最高;随着壳层沉积温度的增加,壳层的结晶度提高,电池的光电性能得到改善;ZnO/TiO2核壳电极原位退火后,得到TiO2纳米颗粒修饰的ZnO/TiO2纳米棒电极,此电极既提供了大比表面积又抑制了电子的反向复合,此时电池效率最高达2.0％。
通过对水热反应条件进行改变,并系统研究水热反应时间和反应浓度对产物形貌和比表面积的影响,制备了直径约100 nm,长度约10微米的大比表面积ZnO纳米线电极,为制备高效率的DSSC奠定了基础。结果表明,制备大比表面积ZnO纳米线的最佳工艺为:溶液浓度为75 mmol/L,水热反应时间为6小时。
关键词: 氧化锌 ；二氧化钛 ；核壳结构 ；染料敏化 ；太阳能电池 ；磁控溅射 ；水热法
摘要： 染料敏化纳米晶TiO2太阳能电池因为价格便宜、工艺简单、可制成大面积、形状多样化等优点而成为可再生能源研究领域的一个热点。本论文成功地构筑了染料敏化TiO2纳米晶光电化学池,利用表面光电压和光电流谱对其进行了光生电子传输的机理研究,利用瞬态光电压谱定量的研究了光生电子在TiO2层的传输时间和衰减寿命,为制备高效率的染料敏化纳米晶太阳能电池提供了实验和理论基础。主要内容包括:
采用类丝网印刷（Screen-printing）方法制备了纳米晶TiO2多孔膜电极,以明星染料联吡啶钌络合物（N3）作敏化剂,成功地组装了染料敏化TiO2纳米晶光电化学池原型器件,并对其光电性能进行了测试。原型器件的短路光电流为9.08 mA/cm2,开路光电压为620 mV,填充因子为56 %,最大的输出功率为3.15 mW/cm2,光电转换效率为4.8 %。结合吸收光谱和表面光电压谱,讨论了光电化学池的光电流产生机理:N3的敏化作用使光电化学电池在300～700 nm的紫外可见区均有光电流响应。这大大拓宽了TiO2纳米晶的光电流响应区间。
使用磺酸基铝酞菁(Al（OH）PcSn)对TiO2纳米晶多孔膜电极进行敏化,研究了其在红光区的光电响应。光电响应波长扩展到750 nm;在685nm处单体的Q带产生较强的光电流和光电压;吸收光谱中观察到的二聚体峰没有光电流响应。结合吸收光谱和表面光电压谱,研究了Al（OH）PcS_n的敏化机制。
采用四羟基苯基卟啉（THPP）和四羧基苯基卟啉（TCPP）分别对TiO2纳米晶多孔膜电极进行敏化。TCPP与TiO2之间的作用强于THPP与TiO2的作用,因此,TCPP吸附量大于THPP。在不同光照方向下的光电流响
关键词: 光电化学池 ；染料敏化 ；光电性质 ；纳米晶
被引量
8
摘要： 进入二十一世纪,能源短缺和环境污染是人类面临的两大难点问题,清洁的可再生能源的研究和开发已成为可持续发展的关键。太阳能由于具有清洁、廉价、高效、永不衰竭等特点,成为今后人类能源发展的主要方向之一。作为把太阳能转换为电能的有效器件,太阳能电池的发展迅速,已经成为世界上备受关注的新兴朝阳产业。目前,改进太阳能电池材料的制备工艺,降低制作成本,提高太阳能电池的光伏转换效率,是有关科技工作者不断努力的方向。
本论文总结了太阳能电池种类及其组成结构的研究进展,开展了染料敏化太阳能电池应用和半导体薄膜太阳能电池材料制备方面的基础研究。利用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等表征手段对电池材料的微观结构形貌和光学性能进行了分析,采用电流-电压曲线、入射光电转换效率(IPCE)、循环-伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)等技术测试了其电池性能。主要内容如下：
(1)采用丝网印刷(Screen-Printing)方法制备了纳米晶TiO2多孔膜电极。以联吡啶钌络合物(N3)作敏化剂,铂薄膜为对电极,组装了染料敏化TiO2纳米晶光电化学电池,并对其制作工艺进行了较系统的研究。
(2)从纳米晶多孔半导体电极的界面工程学出发,在研究TiO2纳米晶多孔膜电池的光电性质以及光生电荷转移机理的基础上,设计了BaTiO3/TiO2、BaCO3/TiO2复合纳米晶半导体电极。研究了不同金属化合物对染料敏化太阳能电池性能的影响。光电化学测试结果表明：通过碱土金属化合物层的修饰,能够增加薄膜表面染料的吸附量,形成表面动力学势垒、减少表面态、抑制TiO2电极表面光生电子与空穴的复合,从而大大改善电池的光电转换性能,光电化学电池的转化效率明显提高。BaTiO3的修饰使电池的光电转换效率从5.46％提高到7.52％;BaCO3修饰后的电池光电转换效率从5.62％提高到8.25％。
(3)采用低温溶液化学控制合成CuInSe2薄膜太阳电池材料,对其组成结构、尺寸及维度进行控制。采用乙二胺-乙醇混合溶剂热方法在180℃下反应12小时,得到分散较为均匀,直径大约为4-5微米的花瓣状微米球。改变溶剂热反应条件可以得到片状或者棒状结构的CuInSe2。详细考察了不同的合成条件,如所用的反应介质、反应时间、前驱体种类和浓度对合成产物的影响。产物的光学带隙可被其形貌有效地调控,预示了其在太阳能电池方面的潜在应用。
关键词: 太阳能电池 ；染料敏化太阳能电池 ；半导体薄膜太阳能电池