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摘要： 以水和DMF为溶剂,在水热(溶剂热)条件下以"柱撑"方式利用相同的金属和配体合成了2个不同的新型金属有机骨架化合物[Cd(OBA)(bipy)].DMF(1)和Cd(OBA)(bipy)(2)[OBA=4,4'-Oxybis(ben-zoic acid),bipy=4,4'-bipyridine].单晶X射线衍射分析数据表明,化合物1为二维结构,化合物2为三维结构,两种化合物均为单斜晶系,属于C2/c空间群.
关键词: 溶剂效应 ；金属有机骨架化合物 ；4,4'-二苯醚二甲酸
被引量
5
摘要： 通过改变金属中心和配体官能团,合成了4个MIL-53系列金属有机骨架化合物NH 2-MIL-53(Sc),NH 2-MIL-53(Al),MIL-53(Sc)和NO 2-MIL-53(Sc);研究了它们在合成α-氨基腈的Strecker反应中的催化性能.结果表明,NH 2-MIL-53(Sc)对于Strecker反应具有优异的催化性能,并具有可重复使用性.通过对比NH 2-MIL-53(Sc)和NH 2-MIL-53(Al)的催化性能,分析了金属离子半径和金属中心不饱和配位点对Strecker反应的影响.通过对比NH 2-MIL-53(Sc)与MIL-53(Sc)的催化性能,证明了作为路易斯碱中心的氨基可通过与路易斯酸中心的协同作用,有效促进Strecker反应的进行.通过对比NO 2-MIL-53(Sc)与MIL-53(Sc)的催化性能,认为催化剂结构上的硝基对于Strecker反应的进行具有重要影响.最后,通过对比NH 2-MIL-53(Sc)、硝酸钪和2-氨基对苯二甲酸(ATA)配体对催化性能的影响,总结出催化剂在纳米尺度的孔道结构是提高Strecker反应选择性的关键因素.
关键词: 金属有机骨架 ；MIL-53 ；路易斯酸/碱双功能催化 ；孔道结构 ；Strecker反应
被引量
11
摘要： 采用常规液相沉淀反应合成了沸石咪唑酯金属有机骨架化合物ZIF-67,并对母液进行浓缩结晶以回收钴基化合物。通过高温焙烧的方式将ZIF-67及其母液转化为2种Co3O4(记作Co3O4-S和Co3O4-L)作为氨硼烷水解的催化剂前驱体。考察了反应液中氨硼烷浓度、催化剂浓度和反应温度对体系产氢速率的影响,并进行动力学分析。结果表明:Co3O4-S为多孔多面体结构而Co3O4-L为纳米颗粒;增加反应液中氨硼烷浓度和催化剂浓度有助于提升体系的产氢速率;经4次循环使用后,Co3O4-S催化产氢速率无衰减,Co3O4-L催化产氢速率为初始值的78%。
关键词: 金属有机骨架 ；四氧化三钴 ；氨硼烷 ；催化水解 ；制氢
被引量
6
摘要： 多环芳烃(PAHs)是一类具有致癌作用且难以降解的持久性有机污染物,广泛存在于环境中。环境中痕量PAHs的直接分析往往因检测手段的检出限达不到要求而存在困难,需要结合分离富集手段。常规的样品前处理技术如索氏提取、液液萃取等存在耗时长、使用大量有机溶剂等问题。因此为了提高效率、避免对自然环境的二次污染,有必要开发一种简便、环境友好的新型样品前处理技术。固相微萃取(SPME)是一种集采样、富集、进样于一体的无溶剂前处理技术,与气相色谱-质谱(GC-MS)等技术联用可实现复杂基质中痕量有机物的快速富集和检测。目前SPME技术的研究热点主要集中在改善涂层的萃取性能以及提高其机械强度方面。本文采用铁丝(IW)作为载体,同时又提供了铁离子来源,以原位自转化的方式在具有良好机械稳定性的铁丝上生长出一层多孔结构的金属有机骨架化合物多孔膜[MIL-53(Fe)];将其作为固相微萃取涂层[IW@MIL-53(Fe)],以7种难挥发的稠环PAHs作为目标分析物,以浸入式模式进行萃取,并结合GC-MS作为检测手段验证其萃取性能。结果表明:新涂层的萃取性能是商用100μm PDMS涂层的1~2倍,且涂层可稳定使用120次以上。该方法的检出限为0.03~2.25ng/L,线性范围为250~10000ng/L,相关系数为0.9903~0.9991。将建立的方法应用于自然水体中PAHs的检测,加标回收率为80.1%~108.5%。本研究不仅为高性能SPME涂层简单、快速制备提供了新思路,而且所建立的方法有望应用于水体中痕量有机污染物的准确和高灵敏检测。
关键词: 固相微萃取涂层 ；MIL-53(Fe)膜 ；气相色谱-质谱法 ；多环芳烃 ；原位自转化
被引量
7
摘要： 本文从开发替代贵金属催化剂(如RuO2,IrO2,Pt)的廉价催化剂方面着手,以金属有机框架化合物ZIF-67为前驱物,通过室温溶剂热法合成金属有机骨架ZIF-67,将其高温炭化制备出包覆Co纳米颗粒的氮掺杂的碳基复合材料,即Co@NC.研究炭化温度对其形貌结构、元素组成和电催化性能的影响.制备形貌结构最优的Co@NC催化剂,并研究了其在碱性条件下析氧反应的催化活性和稳定性.
关键词: ZIF-67 ；Co@NC ；纳米复合材料 ；电催化性能
被引量
9
摘要： 设计了直接利用金属有机骨架化合物(MOFs)材料制备超级电容器电极的实验,并研究了影响其电化学性能的关键因素。先通过一步搅拌加热法制备MOFs材料,并添加碳材料改善MOFs材料的导电性能,进而提升电化学性能;再以X-射线衍射仪、扫描电子显微镜对产物的结构与形貌进行表征,并用循环伏安法、恒流充放电法进行相应的电化学分析。实验结果表明:所制备的MOFs材料为片状结构,加入不同的碳材料后MOFs电极性能得到了明显的提升,其中加入石墨烯的提升效果最为显著;不同浓度的前驱体、石墨烯的用量以及不同的反应条件均会影响MOFs材料的电化学性能。该结果为直接利用MOFs作为电极材料应用于超级电容器中提供参考。
关键词: 金属有机骨架化合物 ；电化学性能 ；超级电容器 ；碳材料
摘要： 通过水热合成和高温煅烧制备了一种具有电催化还原活性的MOFs(金属有机骨架化合物)衍生镍单原子材料(标记为Ni@NC),将其负载于石墨毡上用作化学镀镍废水中亚磷酸盐电催化还原为次磷酸盐的阳极,以实现化学镀镍工艺中磷的循环。分析了所得Ni@NC催化材料的微观形貌、晶体结构、元素组成和电化学性能。通过电催化还原反应实验研究了反应器构型、电流密度、pH、反应时间和电极重复使用次数对Ni@NC电催化还原性能的影响。在采用阳离子交换膜的情况下,以电流密度10 mA/cm2反应120 min,pH为3的模拟废水中亚磷酸盐的还原率达到60%左右。
关键词: 化学镀镍 ；废水处理 ；亚磷酸盐 ；金属有机骨架化合物 ；镍单原子材料 ；电催化还原
被引量
2
摘要： 酚类化合物广泛应用于各行各业,但它们是一类毒性大的化合物,即使在极低浓度下也会对人类、动物和环境造成很大的危害,因此检测痕量的酚类污染物至关重要.在众多酚类化合物的检测方法中,成本低、效果好、易操作的电化学方法脱颖而出,但裸电极并很难达到痕量检测的要求.金属有机骨架化合物(metal-organic frameworks, MOFs)材料是一种比表面积大、孔隙度高、结构多变,在多个领域表现优异的新型材料,以MOFs及其复合物或衍生物修饰裸电极是一种有效提高其检测性能的方法.本文对基于MOFs及MOFs复合物或衍生物表面修饰的电化学传感器在酚类污染物检测中的应用进行综述,总结MOFs基材料制备方法对其检测性能的影响,并展望其未来发展的趋势.
关键词: MOFs ；电化学传感器 ；酚类污染物 ；痕量检测
被引量
5
摘要： 采用锆盐和2-氨基对苯二甲酸以溶剂热法成功制备了氨基化的金属有机骨架化合物NH2-UIO-66,并利用浸渍还原法成功负载RuCuMo纳米粒子,制备了RuCuMo@NH2-UIO-66催化剂。通过X射线粉末衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电镜(SEM)等技术对NH2-UIO-66、RuCuMo@NH2-UIO-66的结构、形貌、组成和比表面积进行了表征,并对载体、多金属负载型催化剂以及无载体的RuCuMo纳米粒子的产氢性能进行了分析。结果显示,Ru1Cu2Mo0.5@NH2-UIO-66催化剂的催化活性最高,引入Cu和Mo能显著增强Ru对氨硼烷水解产氢的催化活性。这主要归因于RuCuMo纳米粒子之间强的协同作用,RuCuMo纳米粒子与载体NH2-UIO-66间的双功能效应,以及MOFs上氨基的锚锭作用,可以阻止金属粒子的团聚,促进超细粒子的形成。催化反应的活化能(Ea)为30.1 kJ mol 1,转化频率(TOF)为180.83 molH2 mol R1u min 1,非贵金属Cu和Mo的引入为催化活性的提高和工业应用提供了重要的研究价值。
关键词: 金属有机骨架(NH2-UIO-66) ；RuCuMo@NH2-UIO-66 ；溶剂热法 ；协同催化 ；产氢性能
被引量
7
摘要： 以5,5′-(5,5-二氧化二苯并[b, d]噻吩-3,7-二基)二间苯二甲酸(H4DTPA)为有机配体,通过溶剂热合成方法构建一个结构新型的金属有机骨架化合物[NH_(2)(CH_(3))_(2)]·[Zn_(3)(DTPA)_(2)]·xsolvent.该化合物为1个{4,8}-连接的阴离子型的新型拓扑网状结构,具有良好的化学稳定性和热稳定性,并且对有机染料亚甲基蓝(MB)具有良好的选择性吸附性能.
关键词: 金属有机骨架化合物 ；阴离子骨架 ；染料吸附
摘要： 氧还原反应是决定燃料电池、金属-空气电池等多种新型清洁能源存储与转化技术之性能与应用的关键反应.铂及其合金是目前催化活性最好的氧还原反应催化剂,但其高昂的成本限制了规模化应用.在小尺寸效应作用下,微纳米结构催化剂颗粒在电极制备与电化学反应过程中的团聚限制了催化剂本征催化活性的充分发挥.本文基于喷雾热解技术,发展了一种基于内嵌钴/氮掺杂多孔碳三维石墨烯笼的高活性、抗团聚非贵金属氧还原反应催化剂.此结构中,金属有机骨架化合物ZIF-67衍生的钴/氮掺杂多孔碳纳米结构是催化氧还原反应的活性中心,包覆其外的三维石墨烯笼不仅可在钴/氮掺杂碳纳米结构之间构建连续的三维载流子传导网络,且可高效抑制其在催化剂制备与电化学反应过程中的团聚与活性损失.在碱性电解液中,此类非贵金属催化剂表现出可与铂基催化剂媲美的氧还原反应活性和优异的稳定性.
关键词: 氧还原反应 ；电催化剂 ；钴/氮掺杂碳 ；三维石墨烯 ；喷雾干燥
被引量
14
摘要： 采用2-甲基咪唑代替HF酸以溶剂热法成功制备了纯度较高的金属有机骨架化合物MIL-101,利用过量浸渍法结合液相还原法成功负载了Ni,制备出Ni/MIL-101复合材料。通过XRD、SEM、TEM、BET、TG对所得MIL-101、Ni/MIL-101复合材料的结构、形貌、比表面积孔径及热稳定性进行表征,对MIL-101、Ni/MIL-101复合材料的氢扩散系数、吸氢形成焓进行测定计算,考查其储氢能力。结果表明,该方法成功制备了Ni/MIL-101复合材料,该产物是一种两类孔结构的金属骨架化合物,Ni的负载可降低Ni/MIL-101复合材料的吸氢形成焓,Ni/MIL-101复合材料的氢扩散系数达到7.6373×10-7 cm/s,提高了MIL-101的储氢能力。
关键词: 金属有机骨架化合物(MIL-101) ；Ni/MIL-101 ；溶剂热法 ；孔道封装 ；储氢性能
被引量
12
摘要： 利用原位生长法制备了轻质碳酸钙(PCC)加填的植物纤维纸基(PCCP)/金属有机骨架化合物(MOFs,即Zn2(BTC)4,标记为LCP-1)复合材料(PCCP/LCP-1),探讨了PCC加填量对复合材料气体吸附性能的影响;采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪(TGA)和氮气吸附法(BET)研究了LCP-1与植物纤维的键合方式以及复合材料的表面形貌、比表面积、热稳定性和吸附行为。结果表明,LCP-1与植物纤维之间以酯键结合,PCC加填量的增加可使纸张纤维网络体系暴露出更多的游离羟基,有利于提高LCP-1在PCCP表面的沉积率。此外,PCC的位阻效应降低了LCP-1在PCCP表面的生长空间,导致LCP-1尺寸变小。BET实验表明,与未添加PCC的复合材料相比,添加PCC可显著提高复合材料的吸附性能,且随着PCC加填量的增加,复合材料的氮气吸附量也逐渐提高。
关键词: 轻质碳酸钙 ；金属有机骨架化合物 ；植物纤维 ；吸附材料
被引量
5
摘要： 以对苯二甲酸和钛酸异丙酯为原料制备金属有机骨架化合物MIL125,然后用盐溶液后浸渍法制备出系列碱金属阳离子掺杂的M@MIL125-t(M:Li^(+),Na^(+),K^(+);t:6 h,9 h,12 h)。用傅立叶红外光谱、X射线衍射和场发射扫描电镜等手段表征其微观结构和形貌,进行N_(2)等温吸脱附和CO_(2)吸附测出其比表面积及CO_(2)吸附量,研究了不同碱金属盐浸渍液和浸渍时间对MIL125的比表面积和CO_(2)吸附能力的影响。结果表明,MIL125经碱金属氯盐溶液浸渍后其结构和晶型没有明显改变,浸渍液的表面腐蚀和孔道堵塞的共同作用使MIL125晶粒的比表面积均先增大后减小;与MIL125相比,掺杂Na^(+)且浸渍9 h的比表面积(最高为2497 m^(2)/g),提高了81.5%,CO_(2)吸附量(为1.41 mmol/g)提高了72.0%。
关键词: 无机非金属材料 ；金属有机骨架 ；MIL125 ；碱金属 ；CO_(2)吸附
摘要： 在溶剂热条件下,使用四水合乙酸镁和2,5-二羟基对苯二甲酸合成Mg-MOF-74,通过元素分析、扫描电子显微镜(SEM)、X衍射衍射光谱(XRD)、红外光谱(FT-IR)和热重(TG)表征方法,分析和确定其结构和性质。碱土金属中心和酚酸氧配体的结合,极大地增强了金属有机骨架化合物(MOFs)材料的碱性。为了探索Mg-MOF-74的催化活性,将其用于催化苯甲醛与氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应,生成(E)-α-氰基肉桂酸乙酯。通过改变反应时间、溶剂类型、底物浓度、催化剂的量、搅拌速率和反应温度等条件来提高转化率。在较温和的条件下,反应的转化率达到94.5%,选择性大于99.5%。催化剂易于从溶液中分离出来,表现出良好非均相性。在5次循环实验之后,催化效果没有明显的降低。
关键词: Knoevenagel缩合反应 ；非均相催化 ；Mg-MOF-74 ；2 ；5-二羟基对苯二甲酸
被引量
6
摘要： 研究了金属有机骨架化合物NH2-Ga-MIL-53对多种N-苯基亚胺底物的Strecker反应的催化性能,研究结果表明:(1)NH2-Ga-MIL-53具有高度催化活性和良好的底物普适性;(2)亚胺底物上取代基的电子效应是影响催化反应速率的关键因素,在亚胺底物上引入给电子取代基团(如甲氧基和苯基)可以加快反应速率,引入吸电子取代基团(如三氟甲基和硝基)可降低反应速率;(3)亚胺底物上取代基的位置对于催化反应速率同样具有重要影响,在亚胺底物的邻位引入甲氧基取代基团时,反应速率加快得最明显;(4)作为非均相催化剂,NH2-Ga-MIL-53可循环使用9次而不失活且保持骨架结构不变;(5)NH2-Ga-MIL-53和Ga-MIL-53催化性能的对比结果表明,NH2-Ga-MIL-53结构中的氨基可以作为路易斯碱活性中心协同路易斯酸催化中心(Ga3+)有效促进strecker反应的进行。此外,由NH2-Ga-MIL-53、六水合硝酸镓和2-氨基对苯二甲酸对Strecker反应的催化效果的对比可知,NH2-Ga-MIL-53的孔结构是提高反应产物专一性的重要因素。
关键词: 金属有机骨架配合物 ；镓 ；非均相催化 ；Strecker反应 ；底物选择性
摘要： 能源与环境是人类生存和发展的必要条件,两者协调发展是社会实现可持续发展的重要保证。近几年来,人类赖以生存的化石燃料所带来的负面影响逐渐受到社会的关注,而化石燃料燃烧所释放出的CO2是造成温室效应的主要原因。因此在低碳经济环境下开发出高效环保的碳捕获和封存技术,对能源循环利用及环境保护起到至关重要的作用。使用胺溶液进行洗涤及吸收CO2是工业上捕获和存储(CCS)最常用的技术之一(例如从电厂烟气中分离CO2),该法可以大幅减少CO2的排放量,但同时也会增大工厂的能源消耗(25%～40%),从而大幅增加额外成本。胺洗涤的其他缺点包括碱溶液对设备的腐蚀、溶剂的损失、大量产热引起的胺降解以及捕获之后不易被分离出来。另一种捕获CO2的方法是采用高温下吸收(化学吸附)的固体材料如碱金属陶瓷、固体胺、层状双氢氧化物或钙基吸附剂,但此类方法的能量消耗和对水分子及其他组分的敏感性限制了其应用范围。此外,采用聚合物或无机膜,在不同的机制下选择性分离混合气体也是一种可行的方法,但很难获得具有高稳定性、高选择性和高通量的薄膜,并且提高膜的吸附分离作用和选择性非常必要。对于固体吸附剂而言,高压下多孔材料对CO2的捕获是以吸附剂与被吸附物相互作用为主,而在低压或低CO2浓度下的选择性捕获主要受吸附剂与被吸附物相互作用以及吸附剂对CO2的化学亲和力两者共同影响。金属有机骨架化合物(MOFs)具有高结晶度、高比表面积和可调的孔隙结构,在气体吸附尤其是CO2捕获方面展示出巨大的潜力。相对于活性炭、沸石等固体吸附剂来说,MOFs具有更高的吸附选择性。将其应用于碳捕获和封存技术中,可以大幅拓宽CO2吸附剂的可选择范围,在提高吸附选择性的同时,也可以有效地降低成本。目前,有望采用MOFs材料捕获CO2的场合包括发电厂的碳捕集、天然气中CH4/CO2的分离、交通工具排放的CO2的收集甚至直接从空气中捕获。因此,研发能够高效吸附分离CO2的MOFs材料对于缓解环境压力意义重大。本文概括了CO2吸附模型的建立方法,提出了几种提高MOFs对CO2捕获量的策略。如提高开放金属位点的密度、掺杂金属或氮原子、调节孔径或进行氨基功能化以及合成MOFs复合材料等,并比较了不同方法对于改善低压条件下CO2吸附量的影响,有望将其应用于捕获燃烧后烟道气、汽车尾气以及其他小型排放源中的CO2。
关键词: 金属有机骨架化合物(MOFs) ；二氧化碳捕获 ；吸附分离
被引量
27
摘要： 通过均匀沉淀法制备了以锆-金属有机骨架化合物(Zr-metal organic framework,Zr-MOF)为载体的Ni/Zr-MOF催化剂,并用于湿污泥和秸秆混合催化热解实验。采用元素分析、X射线荧光光谱(XRF)、热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和N2吸附-脱附等温(BET)对载体和催化剂进行表征分析,通过一系列实验来探讨热解温度、秸秆添加量和Ni负载量对于湿污泥和秸秆混合催化热解制备富氢合成气的影响。结果表明,Zr-MOF载体颗粒均匀呈八面体,比表面积高达805.93m^2/g,平均孔径为20.14nm,为介孔结构。Ni/Zr-MOF催化剂具有较高的热稳定性和催化活性。与不添加催化剂相比,使用Ni/Zr-MOF催化剂在500℃下热解,H2的产量从0.39mol/kg显著提高到12.65mol/kg。随着热解温度的升高,催化剂出现团聚现象,同时在反复使用之后其表面产生了少量的积炭,导致催化剂催化活性逐渐降低。因此,Ni/Zr-MOF催化剂适用于生物质低温催化热解。
关键词: 生物质 ；Zr-MOF ；催化剂 ；热解
被引量
9
摘要： 二氧化碳(CO_(2))作为温室效应的主要贡献者,同时也是廉价且丰富的碳资源.通过CO_(2)加氢合成低碳烯烃,不仅能够实现CO_(2)的资源化利用,还能减少低碳烯烃生产对石油资源的依赖,具有重要的环境和经济意义.本文综述了铁基(Fe基)催化剂催化CO_(2)加氢制低碳烯烃的研究进展与反应机理(CO_(2)-FTS路径和CO_(2)-甲醇路径),详细归纳了双金属活性组分(Fe-Co、Fe-Ni、Fe-Ru等)、载体(金属氧化物、金属有机骨架化合物、碳材料、分子筛等)、助剂(碱金属、碱土金属、过渡金属及其氧化物、稀土金属、生物助剂等)以及制备方法和条件对CO_(2)-FTS路径中铁基催化剂活性和选择性的影响规律,探讨了铁基催化剂在反应过程中活性位点的结构演变规律(如Fe_(3)O_(4)、Fe_(5)C_(2)等),分析了影响催化剂性能的组成与结构因素.重点阐述了CO_(2)-FTS路径中逆水煤气变换(RWGS)反应的氧化还原路径和缔合路径,以及费托合成(FTS)反应中表面碳化物机理、表面烯醇机理和CO插入机理三种可能的作用机制.最后对CO_(2)加氢制低碳烯烃铁基催化剂的研究方向进行了展望,提出了未来可能的研究趋势与挑战,以期为设计和合成用于CO_(2)加氢制取高价值化学品的高效催化剂提供科学指导.
关键词: 二氧化碳 ；加氢 ；低碳烯烃 ；Fe基催化剂 ；催化活性 ；选择性
摘要： 以柔性1,3,5-三(4-羧酸苯氧基)苯(H3TCPB)为配体,以4,4′-联吡啶(4,4′-BPY)为辅助配体,在溶剂热条件下合成了2个新颖的分别具有三核锌簇和三核钴簇的金属有机骨架化合物:{[Zn3(TCPB)2(4,4′-BPY)]·DMF·3H2O}n(1)和{[Co1.5(TCPB)(DMF)(H2O)]·DMF}n(2),通过单晶X射线衍射,红外光谱,元素分析,热重分析和粉末X射线衍射对其结构进行了表征。单晶X射线衍射分析表明化合物1属于三斜晶系,P1空间群,表现出三维(3,8)连接的网状结构,拓扑符号为:{43}2·{46·618·84}·{6};化合物2也属于三斜晶系,P1空间群,为二维(3,6)连接的网络层状结构,拓扑符号为:{43}4·{46·618·84}。此外,荧光性质研究表明固态化合物1在室温条件下发射出源于TCPB3-和4,4′-BPY配体的淡蓝色荧光,而化合物2在相似的条件下没有荧光发射。
关键词: 柔性羧酸配体 ；金属有机骨架化合物 ；晶体结构 ；荧光
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