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【期刊论文】 • 陶建清 ¹施卫忠 ²庄晓 ³余智 ¹ +1位作者 • 《无机化学学报》 • 2002年第3期 255 - 258，共4页

机构： [1] 南京大学配位化学国家重点实验室[2] 盐城师院化学系[3] 汕头大学医学院物理系

摘要： 自旋交叉配合物的研究是分子磁化学中的一个重要领域,并已引起人们的普遍关注。近期我们合成了一个新的配体dpq(dpq=dipyrazine犤2,3f:2,3h犦quinoxaline)和新的自旋交叉配合物犤Fe(dpq)2(NCS)2犦·1.5H2O。通过元素分析、红外光谱、质谱、核磁共振、紫外光谱等方法对其结构进行了表征。变温磁化率和穆斯堡尔谱学的研究表明标题化合物是一个新颖的自旋交叉配合物,而且显示出不常见的15K回滞宽度,在降温时伴有一小台阶。通过对比发现,配体的共轭性在自旋交叉配合物中的影响是非常重要的。

摘要译文

关键词: 自旋交叉配合物 ；磁化率；配体dpq ；Moessbauer谱；铁(Ⅱ)配合物 ；合成；磁性；分子磁化学

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2. 认领

【学位/硕士】 • 曾鸿文 • 华中师范大学 • 导师：李东风 • 2017年

摘要：近年来,具有自旋交叉行为的磁性材料有着诱人的应用前景,已成为材料领域的研究热点之一。在磁性材料领域,难点之一就是设计合适的分子在室温条件下产生自旋交叉行为。其中一类室温下能发生自旋交叉的体系就是铁(II)-三氮唑。根据晶体场理论,当配位场分裂能△和电子成对能P相近时,这类材料在外界条件(光、热、压力等)的影响下,电子排布方式发生改变,使化合物在高自旋态(HS)与低自旋态(LS)之间转变。本论文主要以N-水杨醛基-4-氨基-1,2,4-三氮唑衍生物作为配体,合成了一系列具有自旋交叉行为的亚铁一维链配合物,并研究了其磁性。第一章,概述了磁性材料和席夫碱的研究进展,并对自旋交叉(SCO)配合物和光致变色现象的性质研究和应用做了简要介绍。最后我们讨论了本论文的选题背景和创新点。第二章,我们合成了1,2,4-三氮唑作为配位基团的N-水杨醛基-4-氨基-1,2,4-三氮唑衍生物配体并对其进行了表征。N-(3-叔丁基水杨醛基)-4-氨基-1,2,4-三氮唑(3tBusaltrz)和N-(3,5-二叔丁基水杨醛基)-4-氨基-1,2,4-三氮唑(35tBusaltrz)两种固体用365 nm紫外光照射后分别由白色变成橙黄色和黄色,加热后均变回白色。固体紫外可见漫反射光谱表明3tBusaltrz和35tBusaltrz发生了烯醇-烯酮互变。在甲醇溶液中分别对N-(3-甲氧基水杨醛基)-4-氨基-1,2,4-三氮唑(3MeOsaltrz)、N-(4-甲氧基水杨醛基)-4-氨基-1,2,4-三氮唑(4MeOsaltrz)、N-(5-甲基水杨醛基)-4-氨基-1,2,4-三氮唑(5]Mealtrz)、N-(5-氯水杨醛基)-4-氨基-1,2,4-三氮唑(5Clsaltrz)和]N-水杨醛基-4-氨基-1,2,4-三氮唑(Saltrz)用365 nm的紫外光照射,紫外可见吸收光谱显示光照后配体的特征峰吸收强度会随着光照时间而减弱并在一定时间后不再变化,说明这五种配体在溶液中发生了部分烯醇-烯酮互变。荧光光谱表明我们合成的N-水杨醛基-4-氨基-1,2,4-三氮唑衍生物具有荧光活性。第三章,使用不同阴离子(C104-,BF4, Br-,N03-)的亚铁盐分别与N-水杨醛基-4-氨基-1,2,4-三氮唑衍生物反应,得到化合物1-17:[Fe(3tBusaltlz)0.22(4NH2trz)2.78]-(ClO4)2-H20 (1) (4NH2trz = 4-氨基-1,2,4-三氮唑)、[Fe(35tBusaltrz)0.083(4NH2trz)2.917]-(ClO4)2-H20 (2)、[Fe(3tBusaltrz)0.07(4NH2trz)2 93](BF4)2·0.75H2O (3)、[Fe(35tBusaltrz)0.2-(4NH2trz)2.8](BF4)2·H20 (4)、[Fe(3tBusaltrz)0.25(4NH2trz)2.75]Br2·H20 (5)、[Fe(35tBu-saltrz)0.75(4NH2trz)2.25]Br2·1.5H2O (6)、[Fe(3tBusaltrz)0.4(4NH2trz)2.6](NO3)2·0.5H2O(7)、[Fe(35tBusaltrz)0.42(4NH2trz)2.58](NO3)2-H2O (8)、[Fe(5Mesaltrz)3](ClO4)2·7H20(9)、[Fe(5Mesaltrz)3](BF4)2-3.5H20 (10)、[Fe(5Mesaltrz)3]Br2-3.5H20 (11)、[Fe(5Me-saltrz)3](NO3)2.10H2O (12)、[Fe(saltrz)3](NO3)2-9H20 (13)、[Fe(5Clsaltrz)3](C104)2·5H20(14)、[Fe(5Clsaltrz)3](BF4)2·3H2O(15)、[Fe(5Clsaltrz)3]Br2-4H2O(16)、[Fe(5Clsaltrz)3]-(N03)2·nH20 (17)。磁性测试表明在2～300 K范围内化合物1-4和化合物9-17具有缓慢的一步自旋交叉行为;在200～393K范围内化合物5-8在室温或者接近室温条件下具有自旋交叉行为。其中化合物7-0.5dH (化合物7失去0.5分子水)有一个突然的自旋转变,转变温度为T1/2↓=291 K、T1/2T = 318 K,有27 K的热磁滞,化合物8-1dH(化合物8失去1分子水)有一个突然的自旋转变,转变温度为T1/2↓= 299 K、T1/2↑=318K,有19K的热磁滞。第四章,对本论文的小结,并做了进一步展望。

摘要译文

关键词: 磁性材料；自旋交叉 ；光致变色现象

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