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摘要： 设计并合成了一种具有"双极(bipolar)"性质和发光性能的有机小分子化合物N-苯基-N-(4-(5-(4-联苯基)-1,3,4-噁二唑-2)苯基)苯胺(N-phengyl-N-(4-(5-(4-biphenyl)-1,3,4-oxadiazol-2-yl)phenyl)benzenamine,PBPOPB),用1HNMR,MS和元素分析测试技术进行了表征。研究了化合物的热稳定性和光致发光性质,并用循环伏安法测定了其电化学性能。制作了简单的单层和二层器件,单层器件发射蓝光,亮度达2800 cd/m2。二层器件发射绿光,亮度达16750 cd/m2。结果表明,这种合成的有机化合物同时具备空穴传导和电子输入双重功能,光致、电致发光性能优良,热稳定性好,可作为蓝光发射材料或者作为空穴注入材料制作相应的有机电致发光材料。
关键词: 有机小分子 ；空穴传导 ；电子传导 ；有机电致发光
摘要： 镧系金属有机框架化合物(Ln-MOFs)材料是由镧系金属离子和有机配体通过配位键桥联形成的多孔晶态材料,是近年快速发展的一种新型功能性检测材料。Ln-MOFs具有比表面积大、孔道尺寸可调和结构可控等优势,在构建高选择性和高灵敏度的发光传感器领域有着广阔的应用前景,成为当前大量研究人员关心和研究的热点。镧系金属离子具有高配位数和高电荷,易与氧供给配体或氮供给配体相结合,除了La^(3+)和Lu^(3+)外,其他Ln^(3+)未完全充满的4f电子层结构可产生f-f或f-d跃迁发射,利用离子与配体的协同效应可以合成结构多样、发光性能良好的Ln-MOFs材料。Ln-MOFs的永久孔穴可以容纳各种客体物质与框架产生相互作用,外界环境和客体物质的微扰会改变Ln-MOFs的发光波长或强度,产生肉眼可见的颜色变化,并且可以将有机配体设计为发光位点,从而达到更好的传感效果,Ln-MOFs优异的结构和光致发光性质为制作传感材料提供了非常重要的基础。Ln-MOFs中最常见的检测形式是由外界环境因素和检测物引起的光诱导发射强度猝灭(Turn off)和增强(Turn on)。当检测物与Ln-MOFs发生能量竞争,通过配体与检测物之间的相互作用改变能量传递过程,部分能量从配体转移到分析物,能量传递效率降低导致发射猝灭,而检测物增强Ln-MOFs的框架结构强度可有效提高能量传递效率和发光强度。本文聚焦了Ln-MOFs在发光传感领域检测离子、pH、有机小分子、硝基芳香族化合物、气体和温度的研究工作,着重介绍了该领域近期的研究进展,并对Ln-MOFs配体的选择与设计、灵敏性、重复利用性能和复杂环境的适用性进行了展望。
关键词: 镧系金属有机框架化合物 ；发光检测 ；化学传感 ；温度
被引量
9
摘要： 设计和合成了一种新型氟代三苯胺衍生物——N,N,N′,N′-四苯基-[2′,2″,3′,3″,5′,5″,6′,6″-八氟对四联苯]-4,4″′-二胺(OFTPA)。通过元素分析、熔点测定、红外光谱和1 H NMR谱等手段对OFTPA的分子结构进行了表征,并对其主要的红外光谱吸收峰和1 H NMR谱带进行了归属分析。利用紫外-可见吸收光谱、荧光光谱和循环伏安法(CV)对OFTPA的电子能级结构和发光性能进行了研究。紫外-可见吸收光谱测定结果表明,OFTPA薄膜的最大吸收峰波长为355nm,光学带隙(Eg)为3.09eV。荧光光谱测定结果表明,OFTPA薄膜在365nm紫外光的激发下,产生发光峰波长在448nm附近、半峰宽(FWHM)为68nm的蓝光发射,色纯度高,有望成为优良的蓝光发射材料。循环伏安法测定结果表明,OFTPA的最高占有轨道(HOMO)能级为-5.41eV,最低空轨道(LUMO)能级为-2.32eV,具有良好的空穴传输性能。研究结果为进一步研究其在有机光电器件中的应用提供了参考。
关键词: 三苯胺 ；氟代作用 ；合成 ；光谱
被引量
4
摘要： (1)应用量子理论,在Marcus理论基础之上,研究了蓝色磷光体系三芳基Pt配合物的发光性质,并提出了量子效率优化方案。扭曲结构D-A分子具有局域和电荷转移杂化态HLCT性质,在理论上形成单三线态激子时也有可能突破量子自旋统计,即单线态激子的形成比例会超过25%,同时材料本身也有较高的光致发光效率,因而在电致发光器件方面可能会有很好的性能。(2)设计合成了一系列含有配位碳原子的四齿配体,并进一步合成了基于这些刚性配体的铂(II)配合物,通过稳态光谱和超快光谱对铂(II)配合物的光物理性质进行了深入研究,利用密度泛函理论对配合物的基态和激发态性质进行了理论分析,总结了电荷跃迁位置和类型变化的控制因素,探索了这些强磷光材料在光电器件中的应用。(3)在强磷光发射和长激发态寿命的金(III)和钯(II)配合物及其在光催化太阳能转换、能量上转换、双光子吸收和磷光OLED中的应用等方面取得了阶段性进展。(4)在廉价金属(锌、铜和钨)配合物荧光/磷光材料的设计合成及光电应用、不含金属的有机小分子磷光发射方面取得突破性进展,观察到了有机分子的电致磷光。(5)以三核吡唑基d10金属(Cu I,Ag I,Au I)配位单元为主要研究对象,通过合成和配体设计对三核单元间的聚集态结构进行调节,实现了对其聚集体的光物理过程的调控。(6)利用晶态光功能配位超分子聚集体的协同作用、异相反应和动态孔性,进行了研磨致发光变色、异相催化和染料降解、选择性发光传感等应用研究。对于非晶相光功能配位超分子聚集体这类软物质材料,主要探索了其在纳米结构和生物体系中的抗癌活性等方面的应用研究。(7)将动态共价键引入到超分子聚集体的合成中,通过次级组分自组装的技术,成功制备了两类新型的咪唑配位超分子聚集体,首次实现了次级组分自组装合成,为合成新的光功能配位超分子聚集体提供了新思路。(8)设计和合成了16个光敏剂和催化剂。系统研究了这些化合物光的吸收、电子的激发和电荷传递过程。在电子给体存在时,对3组分光催化制氢体系的产氢活性进行了研究。此外,对光催化化学转换研究和转换机制研究也取得了新的研究结果。(9)发现了具有低三线态能级的蓝光磷光主体材料,为新型磷光主体材料的设计提供了新的思路;提出了"Hot exciton"机理及杂化局域-电荷转移(HLCT)态材料,有可能成为低成本高效率的新一代材料。
关键词: 金属配合物 ；理论计算 ；高效率 ；长激发态寿命 ；有机发光器件 ；配位超分子聚集体 ；磷光 ；光催化
被引量
1
摘要： 利用高真空多源型有机分子沉积系统分别制备了不同负电极为Al、LiF/Al和Mg∶Ag的有机小分子多层电致发光器件 ,比较了不同负极对以五苯基环戊二烯 (PPCP)为发光层的蓝光有机电致发光器件性能的影响 ,发现以LiF/Al作负极的器件在综合性能上优于其它器件。其中器件ITO/TPD/PPCP/Alq/LiF/Al蓝光发射的最大发光亮度达 2 3 75cd/m2 ,最大发光效率为 0 2 6lm/W。
关键词: 电极 ；LIF绝缘层 ；蓝光有机电致发光器件
被引量
4
摘要： 采用分子设计的思想,通过多步反应合成了一种新型的以N原子为中心的蓝光发射星型有机小分子。用1H NMR,MS和元素分析进行了表征,研究了化合物的热稳定性和真空镀膜膜层的光致发光性质,用循环伏安法测定了其电化学性能。结果表明,这种合成的有机化合物光致发光性能优良(量子效率达到87%),热稳定性好,可作为制作有机电致发光器件的候选材料。
关键词: 有机分子 ；空穴传导 ；电子传导 ；发光
被引量
2
摘要： 通过多步反应合成了一种新型的具有"双极(bipolar)"性质和发光性能的以N原子为中心的星型有机小分子低聚物——三(4-(5-(4-(5-(4-(二苯胺基)苯基)-1,3,4-噁二唑-2)苯基)-1,3,4-噁二唑-2)苯基)胺.用1HNMR,MS和元素分析进行了表征,研究了化合物的热稳定性和固体粉末的光致发光性质,并用循环伏安法测定了其电化学性能.结果表明,这种合成的同时具备空穴传导和电子输入双重功能基团的星型有机小分子光致发光性能优良(量子效率92%),热稳定性好,可以作为制作有机电致发光器件的候选材料.
关键词: 有机小分子 ；低聚物 ；空穴传导 ；电子传导 ；发光
被引量
1
【专利/发明】 • CN201710390851.5 • •
申请日：2017-05-27,
公开日：2019-02-26
申请人： 南京邮电大学
公开（公告）号： CN107098931B
摘要： 本发明公开了一种多功能两亲性共轭分子材料及其制备方法与应用，该材料是由高效发光的芴和芘类物质组成，膦酸酯作为极性侧基，选用不同烷基链的线性分子化合物，其结构通式如下式所示：其中，R为C1‑C30烷基、烷氧基、烷苯基、烷苯氧基、芳基中的一种。该材料具有化学结构简单、合成成本低廉等优势，同时具有良好的溶液加工性能、成膜性能和多功能光电特性，可作为多功能材料同时实现高亮度的蓝光发射和高效的阴极界面修饰。以该材料同时作为发光层和界面层的有机发光二极管，可以采用简化的器件结构通过溶液过程或喷墨打印方式实现优异的光电特性，克服了常规多层器件中的制作障碍。
【专利/发明】 • CN202010572385.4 • •
申请日：2020-06-22,
公开日：2022-01-07
申请人： 南京邮电大学
公开（公告）号： CN113897193A
摘要： 本发明公开了一类基于二联芴类衍生物的蓝色发光材料，通过三(二亚苄基丙酮)二钯(0)催化的C‑H偶联反应将不同的吸电子基团引入二联芴的9号反应位点，得到一系列结构扭曲的蓝色发光材料；反应原料来源广，均为常见的有机小分子材料，合成成本低，便于产业化；所述发光材料的能隙较宽，发光波长稳定，热稳定性较好，荧光量子产率高，且在一般有机溶剂中都表现出较好的溶解性，适合通过溶液加工的方式制备相应的电致发光器件；该材料在固态薄膜状态下依然保持了优秀的蓝光发射，应用于有机电致发光器件则可以提高器件发光效率，保持蓝光发射，提高器件蓝光发射的色纯度和饱和度。
【专利/发明】 • CN201710447018.X • •
申请日：2017-06-14,
公开日：2020-07-07
申请人： 南京邮电大学
公开（公告）号： CN107445987B
摘要： 本发明涉及一种星状两亲性共轭分子材料及其制备方法与应用，该材料以芴结构为骨架，芘为封端基团，膦酸酯作为极性侧基，选用不同烷基链，而得到的星状两亲性共轭分子化合物，具有如下式Ⅰ所示的结构通式：其中，R为带有磷酸酯的烷基、烷氧基、烷苯基、烷基苯基中的一种；Ar为苯、三苯胺、三并茚中的一种。该材料具有化学结构简单、合成成本低廉等优势，同时具有良好的溶液加工性、成膜性和多功能光电特性，可以同时实现高亮度的蓝光发射和高效阴极界面修饰功能。以该材料同时作为发光层和界面修饰层的有机发光二极管，可以通过简化的器件结构实现优异的光电特性，克服了溶液加工制作高性能多层器件的技术难题。
【专利/发明】 • CN202010572385.4 • •
申请日：2020-06-22,
公开日：2023-10-27
申请人： 南京邮电大学
公开（公告）号： CN113897193B
摘要： 本发明公开了一类基于二联芴类衍生物的蓝色发光材料，通过三(二亚苄基丙酮)二钯(0)催化的C‑H偶联反应将不同的吸电子基团引入二联芴的9号反应位点，得到一系列结构扭曲的蓝色发光材料；反应原料来源广，均为常见的有机小分子材料，合成成本低，便于产业化；所述发光材料的能隙较宽，发光波长稳定，热稳定性较好，荧光量子产率高，且在一般有机溶剂中都表现出较好的溶解性，适合通过溶液加工的方式制备相应的电致发光器件；该材料在固态薄膜状态下依然保持了优秀的蓝光发射，应用于有机电致发光器件则可以提高器件发光效率，保持蓝光发射，提高器件蓝光发射的色纯度和饱和度。
会议时间： 2012-08-26
摘要： 单一聚合物线偏振白光电致发光器件是主动发光器件,具有重要的价值。根据光学理论:蓝、黄互补色光以不同比例混合可以得到白光。本文设计合成了三联苯衍生物以其重心位置键入到聚苯撑乙烯主链上,形成交叉共轭结构的聚苯撑乙烯衍生物。在聚酰亚胺取向膜上取向后,聚合物的交叉共轭结构被破坏。结合高分子主链的黄光发射、侧链的蓝光发射,得到了线偏振白光,二色比为3。在固态下,有机小分子很容易形成各种聚集态。如果二种发蓝光的有机小分子聚集程度很大时,会发出长波段的互补光就可以得到白光。本文尝试将此种方法引入到共轭液晶高分子体系中,达到制备单一聚合物线偏振白光发光材料的目的。聚芴是一种平面性好、量子效率高、易形成聚集形态的蓝光材料。通过Suzuki金属偶联反应制备了含侧基偶极单元的聚芴衍生物。聚合物在聚酰亚胺取向膜上取向后,部分高分子主链形成扭转螺旋结构发射蓝光,另一部分高分子主链形成激基缔合物发射长波段的光,复合后得到了线偏振白光,二色比为2.4。
关键词: 单一聚合物线偏振白光 ；共轭高分子 ；液晶态
摘要： 有机发光二极管（OLED）器件由于成本低廉、驱动电压低、操作简单、可柔性显示、响应速度快等优点,成为学术界和工业界研究的研究重点。要获得较好的OLED性能,有机材料的设计研究至关重要,近年来,研究人员围绕有机小分子开展了很多研究工作,证实了有机小分子在有机发光显示中的具有更好应用前景。含硼多环芳香有机化合物是具有独特的p-π共轭,使得在OLED领域有较好的发展前景。由于含硼多环芳香烃的合成难题,使得发展缓慢:（i）含硼有机化合物对于空气和水过于敏感,使得稳定性差;（ii）含硼有机化合物的合成方法和合成的原料匮乏。针对这些难题,本论文从含多硼多环芳香烃的合成方法、原料和构建D-A类型合成方法等核心问题研究,合成一系列的硼杂多环芳香烃有机化合物,并作为主体材料制备了OLED器件。具体研究成果如下:（1）含硼化合物的对空气和水过于敏感,导致了含硼有机化合物的发展缓慢。硼元素主要是三卤化硼试剂小分子,使得含硼有机化合物的合成方法匮乏,限制了含硼有机化合物的发展。本论文以7,7'-二甲基并噻咯为原料（DNSi）,用Fe Cl3做催化剂,通过硅硼交换和亲核取代一锅法合成了7-甲基-7二萘基硼烷（1-BMes）化合物,该单硼是p-n型的化合物,具有p-π共轭体系,是良好的荧光发光材料。1-BMes化合物的荧光外量子效率是24%,热重分析结果表明,该含单硼化合物的分解温度为303.8℃,玻璃转化温度是76.4℃。同时,对其进行了OLED性能测试,该器件在520 nm处显示绿色发光,CIE坐标为（0.24,0.49）,最大外部量子效率（EQE）为6.2%。以7,7'-二甲基并噻咯为原料,用Al Cl3做催化剂,通过硅硼交换和亲核取代一锅法合成了6,12-二均三甲基苯-6,12-二萘基（MDBDBC）化合物,该双硼是p-n型的化合物,也是p-π共轭体系,是很好的荧光发光材料。MDBDBC化合物的荧光量子效率为60%,热重分析温度为380.9℃,没有得到玻璃转化温度。OLED性能测试得到该器件在530 nm处显示绿色发光,CIE坐标为（0.33,0.62）,EQE为4.9%。单硼和双硼化合物制备的OLED器件所得到的EQE大于同类的含硼有机化合物,1-BMes优越于MDBDBC化合物的OLED器件性能可归因于:（i）1-BMes化合物中两个π面的夹角为33.4°,比刚性的平面MDBDBC化合物更容易传输电子;（ii）MDBDBC化合物中含有双硼原子对OLED器件的EQE有重要的影响。（2）咔唑是供电子基团,而合成含有多个咔唑的强供电子能力的研究是难题。针对该问题,研究了以均三甲溴苯为原料通过自由基合成反应,咔唑发生亲电取代反应得到DCz MPh和TCz MPh两个化合物。通过单晶衍射图谱,核磁图谱,高分辨质谱进行了表征了该系列化合物。DCz MPh和TCz MPh两个化合物的磷光量子产率和磷光寿命分别为0.27s和0.98%,0.28 s和3.43%。对DCz MPh和TCz MPh化合物进行了热重分析,发现两个化合物的热稳定性较好。两种化合物可以用作防伪材料。优异的DCz MPh和TCz MPh化合物性能可归因于:（i）通过H-聚集和重原子效应的共同作用,获得了较长的磷光寿命;（ii）大量的分子间和分子内相互作用导致其从T1到S0的弛豫速率相对较小,两种分子均具有超长的寿命。（iii）因此减少了非辐射衰减,分子内Br键促进激发单重态和三重态之间的自旋轨道耦合。（3）针对制备含硼多环芳香有机化合物原料的匮乏,构建了以2,2'-二溴联二萘和9,10-二溴菲为原料,在无水无氧的条件下合成了一系列噻咯化合物,如:DMDNSi、DMDPh DNSi、DMODMDNSi和DMDPhe Si化合物,该系列化合物的收率比以前报道的较高。通过单晶衍射图谱,核磁图谱,高分辨质谱进行了表征了该系列化合物。发现一系列噻咯有机发蓝光材料有较高的荧光量子产率。研究了四种噻咯化合物对含氮有机爆炸物进行检测,DMDNSi,DMDPh DNSi,DMODMDNSi和DMDPh Si的淬灭常数和淬灭效率分别为4.82×104 M-1和96%,4.25×104 M-1和95.5%,4.62×104 M-1和95.1%,3.20×104 M-1和94%。该优异的2,4,6-三硝基苯酚检测性能可归因于:（i）一列噻咯化合物的蓝光发射波长与2,4,6-三硝基苯酚吸收波长比较接近;（ii）一列噻咯化合物的检测性能与化合物的空间分子有直接的关系,空间分子小的检测效果较好。（4）创新性的以DNSi为原料,用Fe Cl3做催化剂,通过硅硼交换和Suzuki偶联一锅法合成了BMNTPh A、BMNCz、BMNDPh Cz和BTMNDPh Cz化合物。该四种D-A结构的有机发光材料,具有较好的荧光量子效率。通过四种化合物的OLED器件性能,发现BMNTPh A器件在582.7 nm处显示黄色发光,CIE坐标为（0.44,0.52）,最大外部量子效率（EQE）为1.40%。BMNCz器件在507.6 nm处显示绿色发光,CIE坐标为（0.30,0.53）,EQE为2.72%。BMNDPh Cz器件在507.6 nm处显示绿色发光,CIE坐标为（0.30,0.59）,EQE为3.50%。BTMNDPh Cz器件在502.7 nm显示绿色发光,CIE坐标为（0.30,0.62）,EQE为2.61%。（5）有机含硼发射红光的荧光材料报道较少,主要原因是合成该类型的荧光材料困难。针对该研究问题,以DNSi为原料,用Al Cl3做催化剂,使用硅硼交换和亲核取代一锅法合成了DCz DBA化合物。DCz DBA化合物是发射红光的材料,是D-A-D类型的新型化合物,并对该化合物制备的OLED器件性能和太阳能电池性能进行器件测试,分别获得EQE为1.92%和光电转换效率（PCE）为13.2%。该研究取得了较好的实验结果。
关键词: 硼杂多环芳香烃 ；有机荧光分子 ；OLED ；硅硼交换 ；D-A
摘要： 有机发光二极管（Organic light-emitting diode,OLED）材料在柔性显示、平面照明、光纤通信和光电探测等领域具有极其重要的用途,而蓝色荧光材料作为三基色的一环,且具备易于调控能级和适用性好等优点而成为当前的研究热点。具有高发光效率和长器件寿命的蓝色OLED荧光材料较为缺乏,主要原因是蓝光材料带隙宽,激发态与基态的振动波函数重叠小,导致辐射跃迁的速率相对于其他材料较低。这样的机制增加了激发态电子产生湮灭的概率,从而降低了光致发光量子产率（Photoluminescence Quantum Yield,PLQY）和器件寿命。而采用空间电荷转移（Through space charge transfer,TSCT）的热活化延迟荧光（Thermally activated delayed fluorescence,TADF）型蓝光分子在提升发光效率和辐射跃迁速率方面具有卓越的优势,因此受到了广泛关注。但是目前来说,TSCT型TADF分子内在的作用机理和影响因素尚不明确,且由于缺乏有效的发光行为调控手段。并且在湿法器件制备领域以聚合物体系为主,基于小分子的湿法器件鲜有报道,其发展受到了很大制约。为了解决这一问题,本文设计了以10-苯基-10-苯基-9,9-二甲基-9,10-二氢吖啶（Ph-DMAc）和2,4,6-三苯基-1,3,5-三嗪（TPTRZ）为给受体组合,通过二芳醚结构与中心苯环单元相连从而阻断分子内电荷转移（Intramolecular Charge Transfer,ICT）通道,通过改变连接数量以及给受体片段比例的策略,设计和合成了具有不同分子构型的可调性TSCT型材料,研究不同分子构型对TSCT过程的影响,包括光物理性能、热稳定性、晶体结构等性质的变化,系统地研究了TSCT过程间的区别与联系,并实现了多功能应用。本论文的具体研究内容如下:（1）为了研究分子内和分子间TSCT过程的作用机理和发光行为调控,以Ph-DMAc和TPTRZ为给受体组合,构建了一个V形TSCT分子TOPOAc和具有ICT通道的分子TPAc,并对其机理进行了系统性的研究。经过光物理性质表征和理论计算相结合,发现TOPOAc和TPAc分子在溶液状态下只表现出很弱的电荷转移发射,是由于分子内TSCT通道受到溶剂分子的影响所致。通过聚集诱导发光测试和聚集态光物理表征发现其具有在聚集态下的明显发射增强效应,这是由于TSCT通道在聚集态下得到了明显增强所致。进一步地,研究了TOPOAc分子的单晶中的同质多晶效应,发现不同的TSCT通道产生不同颜色的发射,通过利用这种双通道TSCT实现了晶体的力与热双重刺激响应变色性质,实现了对分子的发光行为调控。（2）为了研究TSCT效率对TADF性质影响与内在联系,并拓展其在湿法器件领域的应用,在前一章工作的基础上,通过空间位阻排斥效应诱导分子内TSCT通道增强,并改变分子内给受体的比例,构建了两个星形TSCT分子TTAB和TAAB。经过光物理性质表征和理论计算相结合,发现TTAB和TAAB分子在溶液和薄膜状态下都表现出明显的电荷转移发射特性,证实分子内TSCT通道的存在,并且TTAB和TAAB分子都表现出明显的AIE效应,这表明分子内TSCT通道在聚集态具有较为稳定的性质。通过对两个分子TADF性质的深入研究,揭示了TSCT过程效率对TADF过程的影响因素与调控方式,即高效的TSCT过程能够降低反系间窜跃过程的活化能从而提升TADF性能,并进一步地发展出了利用TSCT程度调控分子发光性能的新颖策略。将TTAB作为主体材料,Ir（ppy）3作为客体材料所制备的湿法器件器件取得了较好的效果,起亮电压为4.7 V,最大亮度为6627 cd/m2,最大电流效率为45.21 cd/A,最大功率效率为19.88 lm/W,最大外量子效率为14.11%,为该系列分子在湿法OLED器件应用方面提供了新思路。
关键词: 有机发光二极管 ；蓝光发射 ；热活化延迟荧光 ；空间电荷转移 ；发光行为调控 ；刺激响应
摘要： OLED研究的起源可以追溯到80年代,OLED凭借其特有的特性,被视为新一代全彩平板显示器和未来节能照明光源最具竞争力的候选者之一。在制造平板显示器和固态光源时,为了保证器件的质量,通常需要使用多种发光材料。根据原色理论,通常使用三种发光材料来发出红（R）、绿（G）和蓝（B）的原色。然而,不同发光颜色的发光材料的性能会影响显示器的质量。深蓝光发光材料在效率、寿命、色质和载流子注入/传输等方面表现明显较差。因此,本论文旨在开发具有TADF特性的新型深蓝光有机发光小分子材料。具体研究内容如下:本论文的第一个体系,以具有TADF特性典型螺吖啶衍生物（SAF）为供体,以共轭程度不同的咪唑衍生物苯并咪唑（BI）和菲并咪唑（PI）为受体,设计合成了2种深蓝光的D-π-A型螺吖啶-咪唑衍生物（SAF-BI与SAF-PI）。首先利用1H NMR,13C NMR和HRMS等手段对该化合物进行结构测定,其次对这两类化合物进行热稳定性,光物理性质和电化学性质等方面的测试。并在此基础上,通过溶液加工法将这两种化合物制备了掺杂器件,将CBP作为主体与SAF-PI和SAF-BI混合作为发光层来优化器件结构,结构为ITO/PEDOT:PSS（30 nm）/CBP:SAF derivative（x wt%）(30 nm)/TPBi（35 nm）/Liq（2 nm）/Al（200 nm）。本论文的第二个体系,将具有TADF特性的经典供体SAF进行改性合成了新型供体SPCZ,并将其与与两种不同取代的萘酰亚胺类化合物相连接设计合成了2种D-π-A结构的有机发光小分子材料（SPCZ-t Bu NI和SPCZ-2Me NI）。分别对其光物理学性质、热物理性质和电化学性质进行了探讨,并对其进行了理论计算。化合物SPCZ-t Bu NI和SPCZ-2Me NI在甲苯溶液中的最大发射分别在470和371 nm处,两种化合物分别为天蓝光发射和近紫外发射。常温下测量了其甲苯溶液中的荧光量子产率,SPCZ-t Bu NI和SPCZ-2Me NI的量子产率分别为97.27%和9.33%,在固体纯膜中分别为45.56%和0.31%。并且经过TD-DFT理论模拟计算,两化合物的?EST分别为0.16 e V和0.26 e V,均具有实现TADF-OLED的潜力。本论文的第三个体系,用SPCZ作供体,不同取代的噁二唑衍生物作受体,合成了两种D-π-A结构的深蓝光有机发光小分子SPCZ-t Bu PBD与SPCZ-OMe PBD。对它们进行了理论计算,最后对它们的光学性能、热稳定性、电化学性能等进行测试与探讨。两种化合物SPCZ-t Bu PBD与SPCZ-OMe PBD的在299 nm处,甲苯溶液最大发射峰399 nm和398 nm处,固体薄膜中的最大发射峰420 nm和421 nm处。室温条件下,甲苯溶剂中的光致发光量子产率（Φ_f）均近乎100%。并且两化合物无论在溶液还是固体纯膜都表现为强烈的深蓝光发射,CIEy坐标均小于0.1。
关键词: 螺吖啶衍生物 ；深蓝光 ；新型螺吖啶供体 ；TADF
摘要： 有机发光二极管（OLED,Organic Light-Emitting Diode）由于其在自发光、低能耗、柔性好、高响应等方面具有突出的表现而被人们广泛关注,并加以研究商业化。星状化合物由于其具有可改进的溶液可加工性,自组装性能以及有趣的电化学和电荷传输行为而倍受关注。其中,给体-受体（D-A）分子常常被用于构建有机场效应晶体管（OFET）和体异质结太阳能电池。然而,在有机发光二极管（OLED）中这种分子的应用相对较少。由于其径向分支结构,星形D-A分子在固态下能够减弱分子间相互作用,从而增强固态发射并具有良好的成膜性。此外,星状化合物可以替代聚合物,克服了聚合物分子因其分子量、纯度和多分散性因批次而异所造成器件性能可重复性不足的问题。作为用于构建星形分子的结构功能单元,三聚茚被广泛用于有机光电领域。本文围绕三聚茚有机发光材料的合成及性质研究展开。通过将咪唑类衍生物作为末端基,嫁接在三聚茚核的不同取代位点上,构建具有三支结构的D-π-A双极性星状分子。具体的研究内容分为以下三个部分:第一部分,以具有较高共轭平面的菲并咪唑作为末端基,分别嫁接在三聚茚核的3,8,13-位和2,7,12-位上构建了两个具有双极性特性的星状发光材料,分别命名为3,8,13-TPI-TAT和2,7,12-TPI-TAT。三聚茚由于其特殊的对称结构,致使其具有独特的刚性结构、π共轭平面和优异的空穴传输性能。菲并咪唑末端基的引入,不仅减弱了菲并咪唑基团自身的π-π堆积,而且减弱了由于三聚茚大π共轭平面而造成的聚集荧光猝灭（ACQ）现象。化合物3,8,13-TPI-TAT和2,7,12-TPI-TAT在溶液中的荧光发射峰分别位于440 nm和468 nm,呈现蓝光发射。通过利用循环伏安法测定计算出了化合物3,8,13-TPI-TAT和2,7,12-TPI-TAT的HOMO和LUMO能级。化合物3,8,13-TPI-TAT的HOMO和LUMO能级分别为-5.34 e V、-2.42 e V,化合物2,7,12-TPI-TAT的HOMO和LUMO能级分别为-5.30 e V、-2.54 e V。利用密度泛函理论对两个化合物的电子云分布和分子构象进行了计算。化合物3,8,13-TPI-TAT的热分解温度为461℃,化合物2,7,12-TPI-TAT的热分解温度为450℃。利用真空沉积法制备了器件结构为:ITO/PEDOT:PSS（45 nm）/PVK:PBD（7:3,wt%）:TAT化合物（x wt%）(30 nm)/TPBi（20nm）/Liq（2 nm）/Al（150 nm）的多层器件。其中,化合物2,7,12-TPI-TAT的发光器件表现出较好的器件性能。在100%掺杂（即非掺杂）情况下,最大发光亮度Lmax为2943 cd/m2,最大电流效率CEmax为3.42 cd/A,最大功率效率PEmax为1.68 lm/W,最大外量子效率EQEmax为1.93%。化合物3,8,13-TPI-TAT的发光器件在非掺杂的情况下,Lmax为784cd/m2,CEmax为2.17 cd/A,PEmax为0.94 lm/W,EQEmax为1.25%。第二部分,考虑到支状体的大共轭平面可能会对化合物的发光性能造成影响。因此,设计了自共轭平面较小的苯并咪唑作为末端基的两种双极性星状有机发光材料,命名为3,8,13-TBI-TAT和2,7,12-TBI-TAT。对化合物3,8,13-TBI-TAT和2,7,12-TBI-TAT的光致发光性能、电化学性能、热稳定性和电致发光性能进行了研究。利用真空沉积法制备了器件结构为:ITO/PEDOT:PSS（45 nm）/PVK:PBD（7:3,wt%）:TAT化合物（x wt%）(30nm)/TPBi（20 nm）/Liq（2 nm）/Al（150 nm）的多层器件。基于化合物2,7,12-TBI-TAT的发光器件显示出了较好的器件性能,在100%掺杂（即非掺杂）情况下,Lmax为10075 cd/m2,CEmax为5.35 cd/A,PEmax为3.16 lm/W,EQEmax为2.25%。化合物3,8,13-TBI-TAT的发光器件在非掺杂的情况下,Lmax为639 cd/m2,CEmax为1.33 cd/A,PEmax为0.52 lm/W,EQEmax为1.25%。第三部分,在前两部分的基础上进一步减小了末端咪唑衍生物的自共轭平面。设计了以二苯基咪唑为末端基的两个双极性星状有机发光材料3,8,13-TDPI-TAT和2,7,12-TDPI-TAT。对两个化合物的光物理、热稳定性和电化学性能进行了研究。化合物3,8,13-TDPI-TAT和2,7,12-TDPI-TAT在溶液中的荧光发射分别为423 nm和453 nm,分别呈现深蓝光和蓝光发射。通过利用循环伏安法测定计算出了化合物3,8,13-TDPI-TAT和2,7,12-TDPI-TAT的HOMO和LUMO能级。化合物3,8,13-TDPI-TAT的HOMO和LUMO能级分别为-5.23 e V、-2.31 e V,化合物2,7,12-TDPI-TAT的HOMO和LUMO能级分别为-5.27 e V、-2.52 e V。利用密度泛函理论对两个化合物的电子云分布和分子构象进行了计算。化合物3,8,13-TDPI-TAT的热分解温度为307℃,化合物2,7,12-TDPI-TAT的热分解温度为429℃。利用与第一、二章相同的方法制备了结构相同的多层器件。化合物2,7,12-TDPI-TAT的发光器件显示出了更好的器件性能,在100%掺杂（即非掺杂）情况下,Lmax为678 cd/m2,CEmax为2.52 cd/A,PEmax为1.58 lm/W,EQEmax为1.50%。化合物3,8,13-TDPI-TAT的发光器件在非掺杂的情况下,Lmax为500 cd/m2,CEmax为1.10 cd/A,PEmax为0.50 lm/W,EQEmax为1.25%。
关键词: 有机电致发光 ；菲并咪唑 ；苯并咪唑 ；二苯基咪唑 ；三聚茚
摘要： 随着科技的快速发展,有机电致发光器件（OLED）在显示和照明领域呈现出快速发展的趋势。高性能有机半导体材料的研发、关键的器件制备工艺和封装技术在该领域显得尤为重要。目前,应用于OLED器件的有机半导体材料,其发射波段基本集中在可见光波段范围内,而针对特殊领域的紫外及深蓝光波长范围（300～420 nm）的有机发光材料种类较少且性能有待提高。本论文主要基于小分子Ullazine骨架为主体,通过等电子和等结构的B-N键替换C=C键并引入不同官能团合成紫外和深蓝光波段的BN-Ullazine衍生物。通过深入研究其光物理特性,制备出基于此类衍生物的OLED器件。设计了新型的掺杂型空穴传输层与BN-Ullazine衍生物相匹配,有效地提高了器件的发光性能。此外,利用BN-Ullazine衍生物作为主体材料制备出高效的磷光OLED器件。本文的主要研究内容包括以下几个方面:1.通过在BN-Ullazine骨架上引入不同官能团得到了6种衍生物,采用吸收光谱、光致发光光谱（PL）、时间分辨光致发光光谱（TRPL）和循环伏安（C-V）等测试手段,研究了其光物理特性。发现此类化合物具有较宽的光学带隙,除化合物1b外,其它衍生物均表现出紫外及深蓝光发射。同时,苄基的引入使得化合物2a-2c的热稳定性、光学带隙和荧光寿命都呈现出增大的趋势。结合密度函数理论（DFT）与溶剂效应中的Lippert-Mataga模型,发现苄基的引入可导致分子结构中二面角的改变,从而使得衍生物在引入苄基后呈现出局域激发态（LE）与电荷转移态（CT）等价杂化形成的HLCT态。此外,通过原子力显微镜（AFM）分析了衍生物的成膜特性,并结合空间电荷限制电流（SCLC）理论分析了衍生物薄膜的载流子迁移率。最后为探究其电致发光特性,将BN-Ullazine衍生物作为发光层制备出紫外有机电致发光器件（UV-OLED）。其中器件2c的发光性能最佳,其启亮电压、最大辐照度和外量子效率（EQE）分别为7 V、0.129m W/cm2和0.85%。2.BN-Ullazine衍生物较宽的带隙导致器件中较高的载流子注入势垒。为此,我们选择性能稳定的P型高分子宽带隙聚合物聚[双（4-苯基）(2,4,6-三甲基苯基)胺]（PTAA）掺杂深能级的电子受体材料F4-TCNQ作为复合空穴传输层（HTL）来优化器件结构。通过吸收光谱、PL光谱、XRDs、FT-IR光谱和电子顺磁共振（EPR）等测试手段,分析了PTAA:F4-TCNQ体系中存在的整数电荷转移（ICT）和电荷转移复合物（CTC）两种掺杂机制,且两种机制与聚合物PTAA的HJ型聚集有关。随F4-TCNQ掺杂比例的提高,CTC的占比逐渐增加,而ICT则受到聚合物构象的影响呈现出先增后减的趋势。整个掺杂体系在ICT达到饱和时（15%）达到最优化。采用最优化HTL所制备的UV-OLED呈现出更好的器件性能。与参比器件相比,其启亮电压降低了3 V,辐照度提升了51.2%,同时外量子效率（EQE）提高了25.0%。3.基于BN-Ullazine衍生物的宽带隙和三线态能级较高的特性,将化合物2a-2c作为磷光材料Ir（MDQ）2acac的主体。我们使用溶液法制备了BN-Ullazine衍生物掺杂Ir（MDQ）2acac和PTAA的混合发光层,并对其进行了SEM和AFM的表征。由于BN-Ullazine衍生物主体材料的三线态与电子传输层（ETL）的LUMO能级接近,导致三线态-三线态激子猝灭（TTA）的产生。虽然该机制可使器件的启亮电压低于PTAA光学带隙,但不利于激子的辐射复合。因此为了避免TTA机制的产生,我们将不同厚度的BCP层作为空穴阻挡层插入到发光层和电子传输层之间。结果发现厚度为3 nm的BCP层可以在实现平衡载流子传输的同时有效提高激子利用率。最终获得了高效的红色Ph OLEDs,最优化器件的最高亮度、电流效率和功率效率分别为10539 cd/cm2、29.8 cd/A和15.6 lm/W。
关键词: BN-Ullazine衍生物 ；紫外有机电致发光器件 ；复合空穴传输层 ；溶液法 ；主体材料
摘要： 近年来,有机电致发光二极管（Organic light emitting diode,OLED）凭借其自发光、响应快、超薄、柔性等优势迅速发展,已经成功实现商业化。目前,有机发光二极管无论是在平板显示还是固态照明领域都发挥着重要的作用,逐渐改变着人们的日常生活方式。虽然目前OLED已经商业化,但是商业化热蒸镀有机小分子方式成本过高、产品良率低,相比之下溶液加工法具有加工方式简单、材料利用率高、适用于大面积加工等优势。而聚合物材料在大多数有机溶剂中溶解性较好,钙钛矿材料可以溶解于极性溶剂,两者都具备优异的溶液加工性能,本论文主要集中于溶液加工法制备的聚合物热激活延迟荧光和钙钛矿发光二极管。传统荧光材料由于自旋禁阻理论上只有25%激子利用率,聚合物热激发延迟荧光材料不仅可以突破传统荧光25%激子利用率的限制,在室温下75%的三线态激子可以通过热激活反系间窜越转移到单线态,通过单线态辐射复合,从而提高激子利用率。另外聚合物材料在有机溶剂中溶解性好,可适用于溶液加工法制备高效OLED。新兴的钙钛矿材料因为具有高色纯度、可调节带隙、低非辐射复合率、高缺陷容忍度、纳米结构可调节性以及高且平衡的电子/空穴迁移率等优势,同时材料本身低成本和可溶液加工性适用于LED的开发。现阶段钙钛矿发光二极管无论是在可见光还是在近红外区域其最大外量子效率（EQE）已经超过20%,但是目前蓝光和纯红光钙钛矿发光二极管由于需要通过卤素掺杂实现,通常会存在相分离问题,从而导致光谱稳定性差。另外目前效率较高的钙钛矿发光二极管使用的有机-无机杂化钙钛矿作为发光层,其热稳定性较差,而全无机钙钛矿的热稳定性和器件稳定性都优于有机-无机杂化钙钛矿,有望实现高效稳定的钙钛矿发光二极管器件。所以本论文立足于可溶液加工、以聚合物热延迟荧光和全无机钙钛矿材料作为发光体发光二极管研究。主要可以分为以下三个部分:1.在第三章中基于P3-SO2以及P1-P4五个从深蓝光到绿光光色渐变的聚合物热激活延迟荧光材料,以溶液加工方式设计制备OLDE器件,用全有机以mCP为主体掺杂聚合物TADF发光客体做发光层,在较低发光体的掺杂浓度下,设计注入势垒小,载流子注入平衡的正装器件结构。P3-SO2获得最大EQE为5.3%,色度坐标为（0.16,0.10）深蓝光发射。P1-P4发射从天蓝光到绿光,P1最高EQE为6.1%的天蓝光发射,CIE为（0.20,0.28）,P3绿光效率最高,最大EQE为8.7%。另外以mCP为主体,聚合物TADF材料作为辅助主体用于激发黄光荧光材料TBRb器件,以1%极低的发光体掺杂浓度获得18.4 cd/A最大电流效率。另外采用柱[5]芳烃与烷基咪唑中性客体基团通过超分子作用来构建超分子聚合物。以蓝色荧光主体H1,绿色荧光客体材料G1和G2作为超分子聚合物的前驱单体,H1与G1组装得到蓝色荧光超分子聚合物SP1,将G2单元以一定比例掺杂到SP1主链得到绿色荧光超分子聚合物SP2和SP3,其最高量子效率可达81.6%,设计制备聚合物OLED器件最高电流效率接近5 cd/A,达到传统共轭聚合物相当效率。成功设计合成了一对基于呋喃和马来酰亚胺间Diels-Alder反应的可交空穴传输材料P1+M1,其薄膜在150 ~oC下经过快速热交联,便具有了优异的抗溶剂性能。Diels-Alder反应的交联条件可大大减少目前热交联空穴传输材料交联苛刻条件给溶液加工多层器件带来的问题。将不同比例混合的P1+M1用于OLEDs的空穴传输层,器件表现出了优异的空穴传输能力和电子阻挡能力,当M1添加量为10%时,可获得最佳的器件性能。2.在第四章中我们研究了一种基于聚合物Poly（2-ethyl-2-oxazoline）辅助原位生长的高质量全无机CsPbBr0.6I2.4钙钛矿纳米晶薄膜新方法,在相对较低的退火温度（150℃）下制备了稳定相的CsPbBr0.6I2.4钙钛矿薄膜。CsPbI3的立方相形成温度在300℃以上,使用X射线光电子能谱和傅立叶变换红外光谱表明:由于Poly（2-ethyl-2-oxazoline）中的C=O官能基团与PbI2或PbBr2中的Pb2+通过李维斯碱和李维斯酸可以形成较强的配位作用,促进了钙钛矿纳米晶体在较低退火温度下的生长,很大程度上降低CsPbBr0.6I2.4钙钛矿相薄膜的形成温度,并能够在室温下稳定其钙钛矿相。优化后的混合钙钛矿薄膜中CsPbBr0.6I2.4纳米晶粒分布均匀,纳米晶粒尺寸大小约为20-30 nm。通过测试钙钛矿中缺陷浓度,发现PEOXA钝化了钙钛矿中的缺陷,最优条件下薄膜表现出44%的高PLQE。基于钙钛矿薄膜制备了纯红光发射的高效发光二极管,其外量子效率EQE高达6.55%,最大亮度为338 cd/m2,另外以ZnMgONPs为电子注入层的倒装结构获得1.5 V的超低起亮电压。聚合物除了对钙钛矿形貌的改善以外,也提高了器件的稳定性,最优器件在300 cd/m2的高初始亮度下表现出超过0.5小时的半衰期。3.在第五章中我们通过聚合物添加剂Poly（2-methyl-2-oxazoline）处理形成高质量CsPbBr3绿光钙钛矿薄膜。PMOXA的加入可以改变钙钛矿薄膜的形貌,减小晶粒尺寸,钝化钙钛矿晶体表面缺陷,提高钙钛矿薄膜的PLQY。在20%-PMOXA/CsPbBr3的最优条件薄膜中,实现了高效绿光钙钛矿LED,最大电流效率为10.1 cd/A,最大亮度达到16648 cd/m2。此外,LED的起亮电压低至3.0 V,发光峰位于512 nm,FWHM=18 nm为目前报道的光谱最窄的绿光钙钛矿LED,CIE坐标为（0.08,0.77）,实现了优异绿色发射钙钛矿LED。除此之外,20%-PMOXA的CsPbBr3 LED表现出色的光谱稳定性和器件工作稳定性,在初始工作亮度为1000cd/m2条件下达到超过2.4小时的半衰寿命,在未来溶液加工的全无机CsPbBr3钙钛矿LED表现出很好的实际应用潜力。
关键词: 溶液加工有机发光二极管 ；聚合物TADF材料 ；钙钛矿发光二极管 ；全无机钙钛矿 ；聚合物添加剂
摘要： 有机电致发光二极管(OLED)具有很多优点,比如自发光、视角宽、厚度薄、对比度高、响应速度快、较低耗电、可使用温度范围大、成本低、可曲挠面板等广泛用于显示器、光源等其他领域。近几年,有机/聚合物发光材料与器件由于质量轻、制备工艺简单和可以制作成柔性器件等优点而备受科学家的关注。目前应用于OLED的红、绿光材料的寿命等性能比较好,基本上达到工业量产需求,而蓝光类材料则相对滞后,因此开发蓝光发光材料十分迫切。鉴于以上所述,本论文致力于合成成本低,发光效率高,热稳定性好的小分子有机蓝光发光材料,改进材料的性能,提升OLED的效率。具体研究内容可以分为如下三部分:第一部分,合成了以蒽或芘为核,N-香豆素为发光团的三个新型发光材料,1-(3-苯基-7-二乙氨基香豆素)芘(NCP),1,6-二(3-苯基-7-二乙氨基香豆素)芘(NCPC)和9,10-二(3-苯基-7-二乙氨基香豆素)蒽(NCAC)。因为芘或蒽具有很好的共轭和刚性结构,并且是典型的蓝光材料,而N-香豆素荧光量子产率高,Stokes位移大,光稳定性好,所以三种材料具有很好的荧光量子产率,优异的热稳定性。对目标化合物NCP、NCPC和NCAC的紫外-可见吸收、循环伏安、寿命、热稳定性、摩尔消光系数和电致发光等性能进行了研究,通过蒸镀制作器件,器件结构为:ITO/TAPC(20nm)/TBADN:NCP(x wt%,30nm)/TPBI(50nm)/Liq/Al(100 nm),其中NCP是掺杂在TBADN材料中,TAPC为空穴传输材料、TPBI为电子传输材料。当掺杂浓度比例为4%、7%、10%和13%时,对器件的发光强度、电流效率、外量子效率、电致发光光谱等性能进行了研究。研究发现,当掺杂浓度为10%时具有8165 cd/m2的最大亮度,电流效率最高可达到6.13 cd/A,外量子效率最高可达到2.75%,并且光致发光光谱和电致发光光谱一致,发射蓝光。第二部分,设计了以N-香豆素为发光团,联苯为桥的三种发光材料,1,6-二(7-二乙基氨基香豆素)-联苯(b1),1-(7-二乙基氨基香豆素)-6-(香豆素)-联苯(b2)和1,6-二(香豆素)-联苯(b3)。研究表明,二乙氨基给电子基团对发光材料的发光效率、热稳定性和溶解性等都有很大的影响,三种化合物虽然溶解性不佳但是具有良好的荧光量子产率和热稳定性。b1、b2和b3的荧光发射光谱分别在484、478和430 nm处,都属于蓝光发射。此外,b1、b2和b3三种化合物的LUMO能级分别为-2.48、-2.40和-2.04 e V,HOMO能级分别为-5.11、-5.07和-5.05 e V。以b2和b3为掺杂材料,制作了OLED器件,器件结构为:ITO/TAPC(20nm)/TBADN:b1或b2(x wt%,30nm)/TPBI(50nm)/Liq//Al(100 nm)。其器件性能测试结果显示,当b2的掺杂浓度为10%时器件具有5135 cd/m2的最大亮度,功率效率最高可达到2.1 lm/W,外量子效率最高可达到2.3%,电致发光光谱显示为蓝光发射。从器件效果来看,b2比b1具备更好的性能。第三部分,噻吩在电致发光和染料敏化太阳能电池等方面应用十分普遍,以噻吩取代的N-香豆素为发光团,以芘为核、以苯为桥,分别制备了1-(3-噻吩基-7-二乙基氨基香豆素)芘(DZSFB),1-(3-噻吩基-7-二乙基氨基香豆素)-4-(7-二乙基氨基香豆素)苯(SBS),1-(3-噻吩基-7-二乙基氨基香豆素)-4-(香豆素)苯(DZSBS)三种代有噻吩基团的香豆素衍生物发光材料,由于噻吩能够拓宽吸收范围,使得紫外吸收和荧光发射都能够红移,进而调节光色,增加电子传输性能。对目标化合物SBS、DZSBS、和DZSFB的紫外-可见吸收、循环伏安、寿命、热稳定性等性能进行了研究并进行了密度泛函计算。与第二章和第三章类似的化合物相比光谱红移,热稳定性降低,发光效率也减弱(噻吩环上S原子的杂原子效应)。得到结论:1、将苯环替代为噻吩环时,噻吩环的引入降低了分子的HOMO能级;2、噻吩环的引入,使得发射光谱发生了红移,并且通过增加或减少噻吩环的数量调节光色,可利用噻吩环设计调节光色的分子;3、噻吩环的引入降低了熔点、热分解温度,增加了溶解性。
关键词: OLED ；香豆素衍生物 ；蒽 ；芘 ；噻吩
被引量
1
摘要： 随着电子产业和显示技术的飞速发展,有机发光二极管(OLED)得到了快速的发展。和液晶等相比,OLED因其响应快、成本低、柔韧性好、视角广、亮度高等优点而成为显示技术界的佼佼者。作为一种新型显示技术,OLED市场占有率越来越高。国家对OLED领域的投资也随之增大,预计3～5年内,全球在OLED领域的投资可达到300到500亿美元。目前OLED的发展尚未成熟,无论是原材料的开发还是器件的工艺都需要进一步优化。未来几年OLED行业依然具有很大的发展空间。根据激子复合方式的不同可以将OLED发光材料分为荧光材料和磷光材料两大类。相比于荧光材料,磷光材料因其优异的三重态发光性能而引起广泛的关注,其内量子效率理论上可以达到100%;而在磷光金属配合物中,铱(III)配合物由于激发态寿命较短、热稳定性好、量子效率高、发光颜色多样等优点在OLED中备受关注。基于此,本文设计合成了一系列铱(III)配合物发光材料,具体内容分为以下三部分:第一部分,以3-(2-吡啶)-香豆素为第一配体(L),设计合成了三种新型β-二酮配体(1L,2L,3L)作为第二配体,合成了三种新型绿光配合物Ir(L)2(1L)、Ir(L)2(2L)和Ir(L)2(3L);并对三种配合物的紫外-可见吸收、荧光发射、量子产率、循环伏安、热稳定性等性能做了研究。结果表明:三种辅助配体的不同,使其相应的量子产率也存在着明显的差异。Ir(L)2(1L)、Ir(L)2(2L)和Ir(L)2(3L)的量子产率分别为4.64%、10.54%和11.48%。为了评估三种配合物的电化学性质,用溶液旋涂法分别制作了三种材料的多层器件,结果表明,三种材料的最大亮度分别为4450、3646和9275 cd/m2,最大外量子效率(EQE)分别为3.764、3.316和5.497%。第二部分,分别以3-(2-吡啶)-香豆素和2-(1-萘基)-苯并噻唑为第一配体,又设计合成了一种双β-二酮配体作为第二配体,合成了两种新型双核铱配合物,并对两种配合物的紫外-可见吸收、荧光发射、量子产率、循环伏安、热稳定性等性能做了研究。这种双β-二酮配体与单β-二酮配体相比结合位点多、活性高、且相应的配合物发光效率高,是很好的OLED发光材料。第三部分,以2-苯基-6-(三氟甲基)苯并噻唑为第一配体,1-(6-溴-9-丁基-9H-咔唑-3-基)庚-6-烯-1,3-二酮为第二配体合成了一种新型橙光铱配合物。之后,对这种材料的紫外-可见吸收、荧光发射、量子产率、循环伏安、热稳定性等性能做了研究。结果发现其量子产率为16.1%,比文献报道的相同dimer的铱配合物的量子产率提高了。在此基础上将蓝光的香豆素荧光材料嫁接在磷光材料的分子上设计合成了一种新型磷光-荧光杂化材料。这种在一个分子中同时存在两种不同发光团的杂化材料目前还比较少见。将此新型杂化材料用于WOLED既可以减少传统WOLED器件的复杂流程,简化器件结构,又避免了掺杂所引起的相分离现象。
关键词: 有机电致发光 ；铱配合物 ；β-二酮配体
被引量
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